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[硕士论文] 赵瑞
核能与核技术工程 成都理工大学 2018(学位年度)
摘要:随着我国核技术在能源、工业、医疗、农业、国防、科研等领域应用的快速发展,辐射环境监测受到广泛的关注。尤其是福岛核电事故以后,公众对放射性环境的监测和评价尤为关心。根据我国环境保护法,核电站、放射源、射线装置等电离辐射设施周围需要对放射性环境进行有计划的监测,以评估放射性环境对公众和放射性从业人员产生的照射剂量,并为异常放射性释放提供快速评估,并在必要时采取应急措施。放射性环境监测仪表作为强制检定的计量器具,它的量值溯源是一个急需解决的计量问题。目前国内在环境监测方面包括200多个辐射环境自动监测站的仪器都要进行环境水平X、γ射线计量仪器的检定和校准,环境水平X射线空气比释动能的研究可以为这些仪器仪表提供准确的量值溯源和可靠的型式评价,更好地发挥X射线在低剂量率水平进行环境监测的作用,以保障公众人员的健康和安全。
  本论文依托于国家重点研发计划《电离和光辐射极端量计量关键技术研究》中“低剂量率X射线、γ射线计量关键技术研究”(课题编号:2017YFF0205101)和中央级公益性科研院所基本科研业务费课题《环境水平X射线空气比释动能测量方法研究》,借助于中国计量科学研究院已建立的(60-250)kV X射线空气比释动能国家基准以及(20-300)kV X射线标准辐射装置进行测量研究。
  论文针对国内外有关低剂量率测量的国家和实验室充分叙述的基础上,自主设计一套半值层测量系统,通过一系列的铅、锡、铜和铝的组合,建立(55-240)kV7个环境水平X射线空气比释动能辐射质,第一半值层与ISO4037最大偏差在3.59%。利用高纯锗谱仪对所建立的辐射质进行了能谱的测量,并对X射线脉冲高度谱到注量谱的反解进行了理论研究。利用中能基准电离室以及微弱电流测量系统、激光和量杆定位系统开展了环境水平X射线空气比释动能的绝对测量。并对绝对测量中所需要的各项修正因子进行了实验和模拟研究,尤其是自主设计加工光阑,完成前壁穿透辐射修正因子的测量。论文接着在高剂量率辐射质下对环境监测电离室进行了刻度,插值得到电离室在环境水平X射线辐射质下的刻度系数,完成了空气比释动能的相对测量。并在L-100辐射质下完成了两种方法的比较,偏差在0.8%,在不确定度范围内符合。
  在对环境水平X射线空气比释动能量值传递过程中,完成了对PTW32003球形电离室以及高气压电离室的测量和校准,给出了其能量响应。并在241Am和137Cs等放射源上进行了刻度,获得了从低能端到高能段其能量响应的完整曲线。完成了从高剂量率到低剂量率的量程下沿,对防护类和环境类辐射监测仪器仪表进行了刻度和测试,评价了其性能指标。
  论文最后对环境水平X射线周围剂量当量也进行了初步的研究和讨论,并对X射线空气比释动能到周围剂量当量的转化系数进行了研究,对FHT192高气压电离室和451P等辐射环境监测电离室进行了能量响应的刻度。对空气比释动能的测量结果进行了不确定度分析,完成了环境水平X射线从电离电流到空气比释动能再到周围剂量当量的转化的研究。
[硕士论文] 赵柏俊
核能与核技术工程 成都理工大学 2018(学位年度)
摘要:日本的福岛核事故警示人们应该时刻关注核安全问题,核事故应急监测是保证核安全的重要途径。车载伽玛能谱测量系统可以完成日常的环境辐射监测,当发生核事故时,也可以快速赶到现场,进行环境放射性测量。
  目前,国内外对车载伽玛能谱测量系统已进行了一定的研究,国外已经研制出0.4L的NaI(Tl)探测器作为车载伽玛能谱测量系统的主探测单元,灵敏度可达到10nGy/h-80uGy/h,国内一般采用多组的4L大探测器作为主探测单元。
  本文采用两个0.4L的NaI(Tl)探测器和实验室自主研发的数字多道搭建了一套车载伽玛能谱测量硬件系统。开发了基于GIS的γ能谱测量系统软件,可实时监测车辆位置,计算吸收剂量率,显示监测轨迹,标注辐射异常路径。1、开发了基于百度地图API和WebGIS的具有GIS功能的车载伽玛能谱测量系统。本系统可以完成地图显示、巡测车辆定位、放射性异常点标记、监测区域信息查询等功能。
  2、开发了适用于车载伽玛能谱测量的软件模块,主要包括能谱数据采集、能谱显示、寻峰、核素识别、能量刻度、效率刻度、空气中吸收剂量率计算、数据库、数据查询等功能。
  3、开展了系统静态响应测试和动态响应测试,测试表明本套系统可以用于辐射环境监测。
[硕士论文] 林韩清
核能科学与工程 中国科学技术大学 2018(学位年度)
摘要:核能是目前公认现实可行的、能大规模替代化石能源的清洁能源,其应用日趋广泛。辐射安全以及核事故引发的放射性污染问题一直是人们关注的焦点。近年来,海上平台模块化小堆、浮动核电站以及滨海核电站等核设施逐渐增加,其可能泄漏的放射性物质会对近岸海域造成严重的辐射污染。开展放射性核素在近岸海域中的弥散机理和弥散模拟研究,揭示放射性核素浓度的变化规律,预测高污染水域,对于核事故早期的应急决策与救援具有重要意义。
  本文发展了一个基于计算流体力学(Computational Fluid Dynamics,CFD)的三维近岸海域放射性核素弥散模型,用于对排放在近岸海域的液态放射性物质的时空分布进行三维精确模拟。其数值计算过程使用开源CFD工具包OpenFOAM进行实现。主要工作内容如下:
  (1)发展了自动化非结构网格生成方法,实现对近岸海域复杂海底地形与岸界的快速、准确拟合。选择适用于复杂几何边界的有限体积法,结合六面体网格和多面体网格,精确地拟合了高度不规则的近岸地貌并保证计算区域内物理量的守恒。
  (2)发展了基于CFD方法的近岸海域放射性核素弥散模拟方法,实现了事故环境下放射性核素浓度分布的高精度计算。模型采用雷诺时均方程法,引入普适性较好的标准k-ε湍流模型。通过对放射性核素弥散方程进行修正优化,并输入动态边界条件,客观地模拟放射性核素在近岸海域的输运状态,提高模型的计算精度。
  (3)采用法国La Hague核燃料后处理厂排放的含氚废水数据对上述模型与方法进行了校核分析。通过与海面监测数据及第三方模型的计算结果对比,验证了模型的正确性与精准性,并分析了误差来源。
  本文研究结果初步表明,基于CFD方法的近岸海域放射性核素弥散数值模拟技术可用于预估核设施事故或常规排放所造成的辐射后果,为事故应急响应提供决策支持。
[博士论文] 徐照
核能科学与工程 中国科学技术大学 2018(学位年度)
摘要:随着核能以及核技术的开发和利用,中子辐射对人体健康的影响受到越来越多的关注,对中子辐射进行防护成为重要课题。本文分别以线虫和细胞作为实验对象,对高能中子的辐射生物学效应进行了实验研究,并从理论角度对中子的辐射防护方法进行了讨论。
  以模式生物秀丽隐杆线虫为实验对象,利用强流氘氚中子源(HINEG)产生的高能中子,研究了中子辐射对线虫的辐射生物学效应。将寿命为检测终点发现高剂量中子对线虫寿命有显著影响,尤其是线虫在1.83Gy剂量照射时效应极显著。以生殖细胞为检测终点,发现高剂量中子对线虫产卵数和生殖细胞凋亡都有显著影响,1.83Gy的低剂量在产卵数上表现出显著差异。本实验对此现象的机理进行了初步探索:检测中子辐射后对线虫细胞内活性氧(ROS)产生的影响,发现ROS水平上升与剂量增加的呈正相关;检测两种突变品系荧光值发现,辐射4个小时后,线虫体内的氧化应激水平因为中子辐射而显著上升,且1.83Gy剂量也表现出显著差异。
  以NHLF细胞和A549细胞作为研究对象,利用HINEG高能中子实验平台,研究了高能中子对细胞的生物学效应。以NHLF细胞为实验对象进行辐照,发现与γ射线辐照相比,中子导致的DNA双链断裂更多,相对生物效应更强。并探究中子导致的DNA双链断裂修复机制,选取了细胞在修复DNA双链断裂的通路中三个核心蛋白并检测了他们辐照后随时间不同的表达量,发现中子辐射会显著诱导DNA修复,但与γ射线相比,细胞对中子辐射损伤修复能力明显降低。以上皮细胞—间充质转化(EMT)这一生物学过程作为检测终点来检测中子导致细胞恶性转化的可能性,结果发现,即使是低剂量的高能中子都可以显著诱导肺癌细胞的恶性转化,这一系列结果对中子辐射尤其是低剂量中子辐射防护提出了新的要求。
  本文对线虫和细胞的高能中子辐射生物学效应研究中辐照剂量的计算进行了说明,给出了中子的辐射防护建议和高能中子的辐射效应安全评价。
  本论文的创新点在于:从线虫个体和细胞两方面出发,开展了高能中子辐射的生物学效应研究;通过将实验获得的中子辐射对线虫寿命影响的数据与文献中的数据对比,开展了中子相对生物学效应的研究;从空腔理论和微观辐射效应理论出发,对高能中子的辐射防护提出了建议。
  通过对线虫和细胞的高能中子辐射生物学效应研究,可以完善辐射防护方面的参考数据;同时通过中子对人体细胞的损伤机制研究,为高能中子的辐射安全评价提供思路。
[硕士论文] 徐宇
核能科学与工程 中国科学技术大学 2018(学位年度)
摘要:EAST(Experimental Advanced Superconducting Tokamak)托卡马克实验装置在进行聚变等离子体放电实验时,会产生高能X射线、γ射线以及中子辐射。同时,在聚变中子的长期辐照下,装置及周边设备结构材料会存在活化现象,产生一些人工放射性核素。采用光释光和固体核径迹法,对EAST托卡马克装置大厅人员通道入口、屏蔽门内外、周边诊断室以及主控制室等场所的中子、γ辐射剂量进行累积监测。共布置了13个监测点,全年连续测量,以90天为周期进行剂量片的更替与读数。统计了2010年至2017年期间,EAST装置上从事核辐射相关工作关键岗位人员的个人辐射剂量165人次,并利用Access软件建立了场所与人员的辐射剂量数据库。
  依据《电离辐射防护与辐射源安全标准》和《放射性工作人员职业健康管理办法》,结合EAST托卡马克装置放电运行中产生的各种辐射以及停机后残余放射性的现场监测数据,对装置周边环境及工作人员的电离辐射影响状况进行了评估。扣除天然本底辐射后,装置大厅外的监测点以及职业人员年有效剂量均低于0.5mSv,满足电离辐射防护国家标准的限值要求。
  结合实验运行维护人员的个人辐射剂量监测与体检结果,对装置上现有的辐射监测与防护以及管理制度进行了分析。并根据EAST装置实验运行的特征以及参与实验人员的岗位职责,对实验场所的分区管理和人员的辐射防护分类进行了研究。可为托卡马克聚变装置辐射防护的管理制度和规范的制订,提供初步的参考。
[硕士论文] 白璐
核科学与技术 哈尔滨工程大学 2018(学位年度)
摘要:由于核设施环境具有潜在的放射性危害,各类施工操作如何进行科学高效的任务规划,制定安全合理的施工作业方案,给出客观的综合评价,在秉持辐射防护最优化原则的同时,保证施工高效有序进行,达到核设施场景下作业安全高效的最终目标,是保障核能安全发展必须解决的关键问题。
  本文对任务分配、路径规划及方案评价领域的各类主要方法、关键技术及发展现状进行对比,结合核设施场景中存在辐射场这一特性,对多人协同作业方案的设计、评价进行了系统性研究。首先,依托层次分析法(Analytic Hierarchy Process,AHP)与0-1线性规划方法基本理论,提出了适用于核设施场景特点的任务分配模型,完成人员与任务的科学匹配。其次,给出基于多阶段蚁群算法的路径规划方法,将其分为路径预规划与精细规划两部分:预规划过程与任务分配相互耦合,在实现高效规划的同时为任务分配模型提供指标参量;而精细规划部分则以预规划结果为启发,力求多目标问题的快速准确优化,能够结合任务分配部分结果给出满足要求的作业路径,完善任务施工方案。最后,提出基于AHP与交叉数据包络分析法的方案综合评价数学模型,对各方案的相对优劣度进行排序,弥补了方案优选盲目随意的缺陷。
  根据上述对多人协同作业方案设计、评价方法的理论研究,并结合虚拟仿真技术,以具有可视化辐射场分布的核设施场景为施工环境背景,开发出一套集任务分配、路径规划、方案综合评价等功能于一体的多人协同作业仿真软件,设计出用户友好的交互界面,简化操作,便于实际工程应用。仿真测试结果验证了本文所提出各理论方法及数学模型科学合理,多人协同作业系统中所开发的各项功能准确有效,能够为核设施场景中多人协同作业方案的设计、决策提供辅助支持。
[硕士论文] 金浪屿
核能与核技术工程 东华理工大学 2017(学位年度)
摘要:在许多核设施运行中,氚(3H或T)作为一种放射性核素很容易被释放出来,造成环境的污染。近年来,随着对氚的研究深入,有机氚(OBT)的测量及其对环境的影响也成为了当前氚研究的热点和难点。有机氚并不能直接利用仪器测出其活度,也不像其他形态的氚那么容易测得其活度。目前,我国并没有监测有机氚的规范和方法,进行环境样品有机氚测量分析所需的法定标准物质不存在,国际上也缺乏统一的OBT标准及规范统一的方法,没有相关用于OBT测量的质保文件,这些都妨碍了OBT测量方法以及不同实验室间数据比对的有效性分析。但是大量研究表明植物样品中的有机氚能很好的反映出植物生长过程中周围环境的氚活度水平及氚水平对其的影响,且有机氚被其他生物食用后,其剂量转换系数是等量氚水的两倍多,危害较大。所以,对有机氚进行测量是势在必行的。
  本文依托现有的实验仪器设备提出了一套植物体内有机氚测量的流程,为核设施周围环境中的有机氚监测、氚在植物体内形成机理以及转化迁移行为研究提供测量方法与数据的参考和支持。该植物有机氚的测量流程主要分为样品的前处理和液闪测量两大环节,对于一份刚采集的植物样品,利用此流程5天左右即可完成对其所含的有机氚含量进行测量,且探测下限最低为0.76Bq/kg。同时,对液闪测量的环节进行了条件优化。针对整个流程,按照GUM的要求,撰写了该流程的不确定度评定的方法,对该流程进行了不确定度评定,并发现在整个环节中对不确定度贡献最大的环节是液闪对样品计数的过程,说明今后当对液闪性能及其测量条件进行进一步优化。利用此流程对采自秦山周围村落居民区种植的样品进行了测量,发现含量均相当低,并且距离核设施距离越远的植物样品,有机氚含量有减小的趋势,这与国外文献测量结果类似,本文初步探讨了其成因,为日后有机氚的形成及氚在环境中迁移转化行为提供数据支持。
  总之,本文提出的植物中有机氚测量流程和不确定度评定方法可以满足环境中批量植物样品中有机氚含量的测量,具有一定实用价值。
[硕士论文] 李元东
核资源与核勘查工程 成都理工大学 2017(学位年度)
摘要:便携式α/β表面污染仪是环境放射性污染调查与评价、核设施监测以及核事故应急事件监测等领域中的重要仪器设备,其探头由探测器和电荷灵敏前置放大器(CSP)组成。在传统便携式α/β表面污染仪的探头中,探测器通常采用光电倍增管(PMT)与复合闪烁体组成,其中PMT会导致探测器存在体积大、工作电压高、抗干扰性能和抗机械性能弱等缺点,限制了探头的应用范围;CSP通常采用单端输入结型场效应管(JFET)作为输入级,采用若干双极结型晶体管(BJT)作为放大级和输出级,导致了CSP存在静态工作点稳定性差和结构复杂等缺点,加大了电路的调试难度,影响了探头的输出特性。可见,传统探头已不符合当前便携式α/β表面污染仪的发展趋势,在加强核设施监测与放射性污染监测的大力推动下,实现对传统便携式α/β表面污染仪探头的改进,是目前亟待解决的问题。
  据此,本文开展了对传统便携式α/β表面污染仪探头的改进工作,提出采用硅光电倍增管(SiPM)耦合复合闪烁体组成新型α/β探测器,采用差分输入JFET孪生管和集成运算放大器设计新型CSP。为进一步研究探头性能,本文设计了探测器测试方案与探头信号调理电路(包括整形滤波电路、积分电路、甄别电路、偏压电源以及主控系统),并测试了探测器、CSP、探头信号调理电路以及探头的性能指标,最终实现了对传统便携式α/β表面污染仪探头的改进,使之具备体积更小、便携度更高、输出特性更好、工作电压更低、抗干扰性能更强以及稳定性更好等优点,可对α粒子和β粒子活度进行有效测量。
  本文主要研究成果有:
  (1)在探测器的改进中,采用ZnS(Ag)闪烁体与塑料闪烁体组成α/β复合闪烁体实现对α粒子和β粒子的同时测量;采用SiPM对α/β复合闪烁体实现光电转换并构成新型α/β探测器,从而实现了对传统便携式α/β表面污染仪探测器的改进。为进一步研究探测器性能,本文设计了探测器特性参数测试方案,搭建了测试平台,并根据唯一变量原则完成了探测器测试工作;分析了测试结果,并针对实际应用提出了合理建议,进一步掌握了探测器的基本特性,验证了探测器改进方案的合理性。实验结果表明,暗电流随温度和偏压的升高而增加,且在温度为20℃,偏压为24.4V时,暗电流为608nA;在温度为20℃时,正常工作电压范围内(24.2V~24.8V)暗电流的最大变化为3.3%(较608nA);结电容不随温度和偏压的变化发生明显改变,且在偏压为24.4V,温度分别为-20℃和40℃时,结电容分别为3368pF和3375pF;在正常工作电压的范围内,温度分别为-20℃和40℃时,结电容的最大变化分别为0.2%(较3368pF)和1.4%(较3375pF)。
  (2)在CSP的改进中,针对传统CSP静态工作点稳定性差等不足,采用差分输入JFET孪生管和集成运算放大器设计了新型CSP,并详细阐述了其工作原理,从而实现了对传统便携式α/β表面污染仪CSP的改进。为进一步研究该CSP的性能,测试了CSP的主要性能指标以及对不同α和β标准源的输出波形,验证了CSP的优异性能。实验结果表明,CSP零电容噪声为51.09fC,噪声斜率为1.96fC/pF,信噪比高达33∶1,上升时间为86ns,时间漂移为0.112%,且对不同的α和β标准源的输出特性优异。
  (3)将探测器与CSP组装构成新型α/β探头即实现了对传统便携式α/β表面污染仪探头的改进。为进一步研究探头对α粒子和β粒子的活度测量等性能,设计了探头信号调理电路,包括整形滤波电路、积分电路、甄别电路、偏压电源以及主控系统,并测试了整形滤波、积分和甄别电路输出波形以及偏压电源的纹波电压和稳定度。实验结果表明,整形滤波、积分和甄别电路对239Pu-α源和90Sr-β源的输出特性良好,可将探头输出的模拟信号转换为数字信号以实现对α粒子和β粒子活度的测量;偏压电源纹波电压约为2mV,纹波系数小于1‰,稳定度为0.40%/5h。
  (4)在探头性能的测试中,主要测试了探测效率、串道比、温度影响以及湿度影响。实验结果表明,温度为20℃时,探头对α粒子探测效率为56.05%,对β粒子探测效率为26.85%,α道对β道串道比为11.88%,β道对α道串道比为0.95%;温度在-20℃~40℃范围内,探头对α探测效率的变化小于7.2%(较20℃时),对β探测效率的变化小于8.9%(较20℃时);温度为40℃,湿度为80%时,探头对α探测效率的变化为11.7%(较20℃时),β探测效率的变化为13.9%(较20℃时),符合国家标准GBF5202-2008规定。
[硕士论文] 曾庆波
核科学与技术 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:经过重大维修改造后的合肥光源(Hefei Light SourceⅡ,HLS-Ⅱ)是由800MeV电子直线加速器、输运线和800MeV电子储存环组成的第二代同步辐射装置。为了切实保障相关人员的辐射安全以及消除对周边环境的辐射污染,需要依据辐射防护三项原则(即正当化、最优化、个人剂量当量限值)给装置建立科学完善的辐射监测系统。
  为了更好地促进用户实验的科研产出,合肥光源正在进行恒流运行关键系统改造。原有的辐射监测系统是为衰减运行模式而设计建造的,不能满足恒流运行的要求。因此,改造辐射监测系统尤为重要。
  在改造中,新的辐射剂量监测系统采用EPICS框架,并和合肥光源控制系统集成在一起。系统由探测器、通讯模块、数据采集监测软件、数据分析系统等组成。该系统不仅可以监测光源区和周边环境的辐射剂量率,也可以计算积分剂量、历史数据的查询以及实施安全联锁保护。
  通过将注入口处刮束器的狭缝减小到一定程度,使得过大振幅的电子尽量丢失在此处。在刮束器周围增加铅砖墙进行屏蔽。采用加速器束流模拟软件Accelerator Toolbox(AT)对注入和踢束两种情况进行了模拟,验证了束流丢失位置的准确程度。
  在新系统运行的七个月期间,能够监测光源区及周边的辐射剂量率水平,进行历史剂量查询以及必要的安全联锁等功能,能很好地满足合肥光源恒流运行模式对辐射监测的要求,为加速器技术与研究人员提供了足够的安全保障。
[硕士论文] 罗庆
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:为研制含钆磷酸盐玻璃辐射屏蔽材料,本文采用熔融-淬火法制备了xGd2O3–(40-x)BaO–60P2O5和xGd2O3–(50-x)BaO–50P2O5体系玻璃,运用WinXCOM和Auto-Zeff软件模拟计算了玻璃的辐射屏蔽性能,利用XRD、Uv-vis-nir、FTIR、Raman光谱和DSC等技术研究了玻璃体系的结构及其经60Co伽马射线辐照后的变化,探讨了成分及伽马辐照对玻璃结构影响的规律,结果表明:
  1.xGd2O3–(40-x)BaO–60P2O5体系的玻璃形成范围为0≤x≤14mol%,xGd2O3–(50-x)BaO–50P2O5体系的玻璃形成范围为0≤x≤7mol%。
  2.模拟计算玻璃样品的质量衰减系数(μm)、有效原子序数(Zeff)、半值层(HVL)和平均自由程(MFP)等理论值,表明随着Gd2O3含量增加,玻璃体系的屏蔽性能均提高,xGd2O3–(50-x)BaO–50P2O5玻璃体系的屏蔽性能均高于混凝土,而xGd2O3–(40-x)BaO–60P2O5玻璃体系的屏蔽性能高于钛铁矿以外的混凝土,实验条件下,当x≥12mol%时,即Gd12和Gd14样品的屏蔽性能比钛铁矿的高。
  3.玻璃体系对可见光透过率超过80%,微观结构主要为偏磷酸盐结构(Q2),含少量的焦磷酸盐(Q1)和正磷酸盐结构(Q0);随着Gd2O3含量增加,玻璃化转变温度(Tg)均增加,抗析晶能力增强,热稳定性增强。
  4.玻璃样品经2Mrad和8Mrad的伽马射线辐照后,内部产生色心,变为红棕色,对可见光透过率降低,降低程度与伽马射线剂量成正变关系。相同辐照条件下,玻璃样品对可见光的透过率随Gd2O3含量增加而提高,表明Gd2O3能够增强钡磷酸盐玻璃的抗辐照特性。辐照使玻璃禁带宽度(Eg)降低,且辐照剂量越高,Eg越小,说明辐照使得玻璃结构中非桥氧增加。辐照后玻璃振动光谱特征峰位置不变,但振动峰强度降低,说明辐照引起玻璃微观结构化学键长和键角发生一定变化,但未形成新的微观结构单元。伽马射线辐照引起玻璃微观结构混乱度增加,Tg提高。
[硕士论文] 杨进文
材料工程 电子科技大学 2017(学位年度)
摘要:近年来,为探索受控热核新能源,解决日益严峻的能源问题,惯性约束聚变(Inertial Confinement Fusion, ICF)成为当代物理学里十分活跃的前沿研究方向之一。并且,由于其实现过程中的高能量密度状态满足核武器条件,使得该领域在军事方面也具有重要应用。为成功实现惯性约束聚变,需要采用纳秒乃至皮秒脉冲激光与靶材进行作用。但是激光与靶耦合过程中激发的电磁脉冲不仅影响实验数据采集的准确性,严重时将导致精密诊断设备的损坏。迫切需要针对激光打靶环境中的电磁脉冲信号开展诊断与屏蔽设计工作。
  本文以基于ICF电磁脉冲辐射测量方法及屏蔽设计为研究课题,采用自行研制的多种型号脉冲天线,包括磁场天线:B-dot环天线、筒天线;电场天线:盘锥天线、平板偶极天线、超频段微带天线,系统测量神光Ⅱ激光装置中激光与靶相互耦合作用激发的电磁脉冲信号。神光Ⅱ装置靶室内外电磁脉冲初始电压峰值分别为1350 V和4 V。基于神光Ⅱ装置诊断结果,分析靶型对电磁辐射信号的影响,得出靶的对称结构有利于减小电磁辐射。实验结果显示靶室内外的回波振荡一定程度上增大了电磁脉冲幅值,并延长信号的持续时长。在百焦耳激光装置上设计进行系列激光诱导激发电磁脉冲信号机理研究性实验,得出靶杆电流的偶极辐射是纳秒激光轰击靶材诱导激发电磁脉冲的机理之一,并且靶室内的回波振荡也是电磁脉冲的重要源项。采用角锥吸波材料作为主要原材料,进行电磁屏蔽设计工作,成功研制了电磁脉冲屏蔽罩及微波暗室。测试结果显示屏蔽罩及微波暗室具有良好电磁屏蔽性能。为减小测试环节中的系统误差,对信号采集过程中采用的同轴电缆进行系列标定测试,得出不同型号的电缆会对信号的传输造成不等的影响。随着电缆长度增加,电磁脉冲时域与频域信号幅值呈现明显衰减趋势。
[硕士论文] 周冬
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:近年来,随着核能和核技术的迅猛发展,人类越来越频繁活动于各类射线的环境中。面对有较强穿透能力的中子和γ射线给人体带来的伤害,传统的辐射防护材料已经无法完全满足屏蔽的具体需求。因此,为了迎接进一步的挑战,研发对中子和γ射线屏蔽效果好且力学性能优良的新型辐射防护材料已经成为材料研发的主要方面。
  本文以Bi2(NO3)3.5H2O和H3BO3作为原料,通过溶胶凝胶法成功制备出硼酸铋晶体,并通过调节反应条件,制备了不同形貌的硼酸铋纳米结构。研究表明,Bi/B摩尔比对产物物相有很大影响,当n(Bi):n(B)=1:2时,产物为六方晶系的Bi6B10O24晶体。烧结温度和时间对硼酸铋形貌有一定影响,并得出当在530℃下烧结5h时可以得到厚度为十几纳米的硼酸铋片状结构,当烧结温度为600℃,时间为3h时可以得到分散性较好,尺寸为100~300nm的硼酸铋纳米颗粒。初步探究了不同形貌的硼酸铋纳米结构的形成机制,并发现助剂柠檬酸和EDTA在硼酸铋纳米结构的形成和形貌的控制方面均起到了重要作用。
  通过γ谱仪对制备得到的硼酸铋纳米粉体进行γ射线屏蔽性能测试,并运用蒙特卡罗(MCNP5)程序对其热中子的屏蔽性能进行模拟后发现,硼酸铋纳米粒子对中子和γ射线的屏蔽性能均随着粉体含量的增大而增大;并且当粉体含量相同时,对γ射线的质量衰减系数随着射线能量的增大而降低,同时由于铋弱吸收区的存在,材料在105.3keV处表现出最高的屏蔽性能。另外,不同形貌的硼酸铋纳米粉体对热中子和γ射线的屏蔽性能均要高于Bi2O3和B2O3混合物的屏蔽性能,并且片状结构的硼酸铋与颗粒状硼酸铋相比对γ射线表现出更好的屏蔽性能,但是二者对热中子的吸收性能差异甚微,表明材料对中子和γ射线的屏蔽性不仅与材料密度有关,还与粒子尺寸和形貌有关,将填料粒子纳米化,并提高粒子形貌的规整度后有利于材料对中子和γ射线的屏蔽性能的提高。
[硕士论文] 马权
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着各个领域辐射技术的广泛应用,辐射防护问题越发明显。与传统防护材料相比聚合物基辐射防护材料具有质轻、便于成型、机械性能优异等特点。三元乙丙橡胶具有低密度、高填充性、耐老化性、耐腐蚀性、弹性而作为一种辐射防护材料;考虑到铅元素可能对人体的危害性,以及无机粉体与橡胶基体的相容性问题。选择了丙烯酸铅和聚丙烯酸铅粉体作为填料,三元乙丙橡胶作为基体。本文研究了不同的加工方式对三元乙丙橡胶复合材料的力学性能、辐射防护性能的影响,同时对耐辐照性能与原位聚合机理进行了探究,为辐射防护材料产业化提供数据支持,结果显示:
  丙烯酸铅分别以聚合-混合、机械混合-聚合、溶液混合-聚合三种加工方式制备复合材料。溶液混合-聚合制备的S-100复合材料拉伸强度达到2.64MPa;机械混合-聚合制备的S-100复合材料拉伸强度达到2.53MPa;聚合-混合的加工方式制备的S-100复合材料只达到2.38MPa。三种复合材料的拉伸强度随粉体含量的增加逐渐提高;混合-聚合加工方式制备的复合材料的力学性能优于聚合-混合加工方式制备的复合材料。
  复合材料对于射线的质量衰减系数,随着粉体含量的增加而提高,随着射线能量增加而逐渐降低。聚合-混合的加工方式制备2mm厚的S-100复合材料对105.31KeV的射线质量衰减系数可达到1.498cm2/g,机械混合-聚合制备的2mm厚的S-100复合材料对105.31KeV的射线质量衰减系数可达到1.582cm2/g,溶液混合-聚合制备的2mm厚的S-100复合材料对105.31KeV的射线质量衰减系数可达到1.598cm2/g,
  将机械混合-聚合的加工方式制备的复合材料与硫化后纯的三元乙丙橡胶作对照实验,对其进行不同辐照剂量(0,30,100,160,220kGy)辐照,并探究复合材料在空气中的辐照老化作用,结果表明,复合材料对于辐照具有滞后性;表征了不同硫化时间的机械混合-聚合复合材料,结果表明,丙烯酸铅在三元乙丙橡胶基体中的“溶解-扩散-聚合-相分离”的反应过程,最终形成了纳米复合材料,并且提出了通过原位聚合机理。
[博士论文] 汪振
核能科学与工程 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:铅基反应堆(以下简称铅基堆)是第四代核能系统与加速器驱动次临界系统的重要候选堆型。与其他快中子反应堆一样,由于铅基堆在正常运行时堆芯布置不是使Keff为最大的,堆芯熔化后材料的重新布置,有可能导致反应性急剧增加,期间释放出的巨大能量可能会造成堆芯解体。为确保铅基堆在严重事故下能够包容放射性物质从而使人和环境免受辐射危害,对其进行假想堆芯解体事故(Hypothetical Core Disruptive/Disassembly Accident,HCDA)的研究是非常必要的。然而,目前国际上对铅基堆HCDA的研究还处于起步阶段,对HCDA分析在铅基堆安全评价中占据的地位以及所要达到的安全目标等尚不明确,对铅基堆HCDA相关物理现象及事故演化过程的认识也十分匮乏。
  本文以中国铅基研究实验堆为研究对象,针对上述铅基堆HCDA事故研究存在的问题,从宏观的评价方法到微观的事故现象机理,多尺度开展了安全研究与探索。具体工作如下:
  (1)基于福岛事故后最新的核安全理念,并借鉴钠冷快堆的先进经验,建立了一个适用于铅基堆HCDA的评价方法,提出了把HCDA作为铅基堆的“设计扩展工况”来处理,同时明确了其消除重返临界的确定论与概率论要求,首次阐明了铅基堆HCDA研究在安全评价中所处的地位以及所需达到的安全目标,并进一步指出铅基堆HCDA事故分析需采用现象学、机械论、概率论等相结合的分析方法,为后续章节的分析提供了方法论基础。
  (2)基于“现象学”的事故分析方法,借助NTC-2D程序对铅基研究实验堆HCDA过程中的主要物理现象展开了数值模拟研究。发现了铅基堆HCDA事故下独特的热工水力现象:堆芯熔融物能迁移出堆芯,从而有潜力消除重返临界;但在迁移过程中熔融包壳会再凝固导致堆芯流道堵塞、最终形成的熔池会发生组份分层导致熔融燃料的聚集,这两种行为可能使事故朝恶化方向发展,需要特别关注。基于此,本文还给出了未来一种开展铅基堆HCDA实验研究的思路。
  (3)基于“机械论”的事故分析方法,利用NTC-2D程序建立了铅基研究实验堆(包括临界堆与次临界堆)的事故分析模型,并全面探究了两种堆型在两类典型事故(无保护瞬态超功率与燃料组件瞬时全堵)始发的HCDA下全堆芯瞬态过程以及影响因素。研究发现,次临界堆比临界堆固有安全性更好,不会发生无保护超功率导致的HCDA。在发生燃料组件瞬时堵流事故时,燃料孔隙率对两者的HCDA事故进程均影响显著。两种堆型皆可通过对设计参数(包括燃料孔隙率、冷却剂的驱动形式等)的选取实现堆芯熔融物的漂浮并且冷却,而不需要额外的工程措施。
  本文的研究成果不仅为铅基研究实验堆实现消除重返临界的安全目标提供了重要依据;同时还完善了铅基堆严重事故现象学知识,对未来大型商用铅基堆的安全设计具有重要的借鉴意义。
[博士论文] 刘易鑫
光学工程 重庆大学 2017(学位年度)
摘要:γ光子(伽玛光子),系是γ射线(伽玛射线)的俗称(犹如X光,即为X射线俗称),γ射线又称γ粒子流,是波长小于0.001nm的电磁波,它是原子核能级跃迁蜕变时释放出来的。γ光子探测器,作为对γ光子进行测量和度量的仪器,被广泛应用于国防和国民经济众多领域之中。它既是保障核设施、核装置、涉核工作人员和公众安全极为重要的工具,在国民经济、核武器研制生产应用和相关科学研究中发挥着不可或缺的作用,又是避免核泄漏产生核辐射或消除核讹诈引起核恐慌强有力的保障。
  迄今,常用的测量γ光子的便携式测量仪器,均是送至配置有标准参考辐射场(Standard Reference Radiation,SRR)专业电离辐射计量机构中进行校准。然而,电离辐射计量机构与核仪器仪表使用单位之间的距离,通常在数百甚至上千公里,仪器仪表的送检周期,通常需要数周以上,送检效率极低。此外,对于固定安装在核设施上的场所γ光子探测器,由于无法整体拆卸送检,目前只能通过简易替代法,采用活度较低的放射源照射到仪器探头上,观察仪器响应并判断仪器的性能。但是,该方法无法对仪器的中、高量程进行校准,且未考虑到仪器使用现场的环境散射影响,因此,无法或难以对核仪器仪表的性能进行科学评估。
  有鉴于此,本文在中国工程物理研究院(九院)实验室基础研究项目“伽玛空气比释动能遂行定度关键技术研究”(项目编号:JW20*2005043)与国防科技工业局“十三五”技术基础科研项目“辐射防护用伽玛剂量(率)仪遂行校准装置研制”(项目编号:622)联合资助下,开展了基于小尺度参考辐射(Minitype Reference Radiation,MRR)γ光子探测器遂行校准技术的理论、装置及方法技术等研究工作,研究与开发了一套辐射防护用γ光子探测器遂行校准装置或系统。论文的研究内容,主要包括:
  (1)阐述了γ光子探测器,尤其是,场所γ光子(γ射线)剂量仪器校准方法的国内外研究现状及发展趋势。针对野外或室外、现场和原位校准面临的关键技术问题,研究了基于小尺度参考辐射(MRR)γ光子探测器遂行校准技术理论(原理和方法),提出了基于MRR检验点处γ空气比释动能约定真值(CAK)的测定方法及基于样本的机器预测方法,奠定了开展本论文研究工作基础。
  (2)开展了MRR构建和剂量场特征研究。通过对基于MRR的γ光子探测器遂行校准技术原理分析,构建了参考辐射MRR,利用蒙特卡罗(Monte Carlo,MC)模拟方法,开展了MRR剂量场特征研究,这为遂行校准技术进一步提供了理论支持。
  (3)开展了基于小波降噪和主元分析方法的散射γ能谱特征提取技术研究。针对散射γ能谱存在的噪声干扰以及能谱数据冗余等关键技术问题,采用小波分析方法对散射γ能谱进行降噪,去除能谱中的干扰噪声;然后,采用主元分析方法提取了散射γ能谱的特征主元,大大降低了建模所用的数据维数和数据数量,显著提高了小尺度参考辐射场中空气比释动能约定真值的定度精度。
  (4)开展了基于随机黑洞融合改进粒子群算法的MRR检验点处空气比释动能约定真值定度模型优化方法研究。MRR检验点处空气比释动能约定真值的定度模型,乃是基于实验样本数据、采用最小二乘支持向量机建立。研究中采用随机黑洞融合改进粒子群算法,优化了建模参数。较之于传统的粒子群、黑洞等算法,随机黑洞融合改进粒子群算法具备较强的全局寻优能力,优化后的模型测量精度优于其他算法。
  (5)研究了MRR的γ光子探测器遂行校准装置用于探测器校准时对探测器进行能量响应校正的原理及方法。通过分析不同探测器的能量响应曲线及γ能谱成分,计算得到了不同探测器的能量响应修正因子。在实际应用中,能量响应修正因子应用于对探测器进行能量响应经验校正,进而对校准结果进行修正。
  (6)研制了MRR的γ光子探测器遂行校准装置且测试了装置工作性能。研究分析了装置在测量过程中引起测量误差的因素,进而对每个因素引起的测量不确定度进行评估,得到了遂行校准装置测量标准不确定度为4.57%,扩展不确定度为9.14%。
  本项研究工作涉及了关乎辐射防护和核安全的γ射线剂量学,在国内外不仅率先研究了基于MRR的γ光子探测器遂行校准的理论及技术方法,而且还研制了一台γ光子探测器遂行校准装置样机,这既为γ光子遂行校准技术开辟了一个全新的发展方向,又可为γ光子探测器的现场和野外场地校准提供了一种新的示范装备。
[博士论文] 张潇湘
核能科学与工程 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:外源驱动次临界系统(如ADS)是一种新型核能系统。在线重构次临界度是ADS反应堆物理的主要研究内容之一。由于ADS具有连续的强外中子源及反应堆处于次临界状态,传统的反应性重构方法面临新的物理问题:外中子源效应问题和空间/能谱效应问题,需要研究次临界状态下的反应性(次临界度)在线重构方法。本文从中子输运理论出发,研究了次临界度重构的基本原理,开展了基于逆动态法的次临界系统次临界度重构方法研究,克服了这两个新问题,实现了次临界系统次临界度的精准在线重构。本文主要研究内容及创新点包括:
  (1)发展了一种结合外源刻度的次临界逆点动态法,实现了基于核功率的次临界系统次临界度在线重构,充分考虑了次临界度在线重构中的外中子源效应问题。本文针对外源驱动次临界系统的动力学特点,利用次临界稳态核功率及初始次临界度进行外源刻度,开发了次临界逆点动态算法,使用欧盟发布的次临界系统PDS-XADS进行一系列数值验证,测试了覆盖常见次临界度应用范围的多种不同初始次临界度情况下(对应初始keff在0.97290~0.88991之间)的次临界度重构性能,重构相对误差范围为6.81%~13.12%。结果表明该方法可以有效实现次临界系统次临界度在线重构。
  (2)提出了一种结合最优空间/能谱响应区间的次临界逆空间动态法,实现了基于中子通量密度的次临界系统次临界度精准在线重构,克服了次临界度在线重构的空间/能谱效应问题。考虑到反应性重构受到空间/能谱效应的影响,本文系统的研究了次临界状态下的空间/能谱效应,预测并验证了次临界度重构的最优空间/能谱响应区间。基于次临界系统PDS-XADS对次临界逆空间动态法进行综合测试验证,实现了基于最优空间/能谱响应区间的中子通量密度进行次临界度的精准在线重构,当初始keff在0.97071时,次临界度重构相对误差在1.0%以内,优于次临界逆点动态法结果(相对误差为6.7%)。
  综上所述,本文发展了次临界逆点动态法并提出了次临界逆空间动态法,克服了次临界度重构的外中子源效应和空间/能谱效应问题,实现了基于核功率或中子通量密度的次临界度精准在线重构,为外源驱动次临界系统次临界度在线测量提供理论指导。
[硕士论文] 王艳平
安全工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:在核能广泛利用的今天,辐射安全越来越受到各方的关注。而个人剂量数据的高低证明核能利用的安全性,验证辐射防护是否达到了预期效果,也为进一步改善工作条件、制定相关管理制度提供依据。
  本文以某铀加工企业为背景,对其个人剂量监控及其防护效果进行了研究分析,验证防护体系是否科学与适用,研究分析的主要内容有:
  一是通过采用激光铀分析法、激光荧光法、闪烁室法、静电收集氡子体测量及仪器直接测量等方法对该企业周边的大气、水与环境中的U、α气溶胶、氡、γ射线等危害因素进行测量,并将测量出的数据与天然环境本底值进行对比,得出除因W库退役未完成导致周边的氡浓度高于本底参考水平外,其余测量点的值基本与本底参考值相当。二是对铀加工过程进行危险有害因素辨识,并在此基础上,通过对工艺过程的分析、工作人员操作特点、工作人员工作习惯等的调研以及对照相关标准得出该企业的工作人员所受的放射性危害主要有吸入氡及其子体所致的内照射、γ外照射以及食入内照射等三种途径。三是运用高斯模式对企业周边不同距离的人员所受剂量进行估算,并得出所受照射的关键途径为吸入内照射;对不同岗位工作人员个人剂量统计分析,得出ZN、DS、FX、RJ岗位内照射影响较大,并就改善个人剂量防护措施提出了相应的改进建议。
  通过本文的分析研究,对该铀加工企业的职业健康管理,特别是辐射防护体系的持续修订和完善具有一定的借鉴作用。
[博士论文] 辜峙钘
核能科学与工程 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:革新型核能系统是未来核能之路。铅基反应堆是最具潜力堆型之一。不少国家、机构均制定了庞大的铅基堆发展规划,中国在最近几年来开始加大对铅基反应堆的投入,作为国内铅基反应堆的主要推动者,中科院核能安全技术研究所FDS团队目前已完成中国铅基研究实验堆详细方案设计。反应堆无保护瞬态分析是评估其固有安全特性的有效手段,也是检验、指导其设计的重要途径。鉴于此,本文采用NTC-2D对上述铅基研究实验堆开展了系统、深入的无保护瞬态安全特性分析。
  本文分析工具是NTC-2D程序,该程序是由FDS团队自主开发的中子-热工耦合安全分析程序,已开展大量验证工作。在此基础上,本文开展了基于“PDS-XADS安全分析例题”的程序对比验证,以验证其整体性功能;同时开展了基于“JAEA水注入铅铋实验”的实验对比验证,以验证其“铅铋与水相互作用”模型。对比发现,NTC-2D与成熟商业软件及实验结果均吻合较好。
  首先,根据国内外无保护瞬态安全分析的经验,同时考虑该铅基研究实验堆自身设计特点,最终确定了本文无保护瞬态安全分析的具体内容。即:无保护超功率瞬态、无保护失流瞬态、无保护失热阱瞬态、无保护失流合并失热阱瞬态、无保护主换热器破口瞬态。基于NTC-2D对以上五种工况进行瞬态模拟,分析各种工况下的具体瞬态响应过程及机理,最终完成对其无保护瞬态安全特性的分析,具体分析结果如下:
  前四种瞬态工况,该反应堆展现出良好的固有安全特性,主要体现在以下三个方面:(1)该反应堆具有良好的负反馈特性:超功率工况下它阻止了功率的持续上升,在失流、失热阱及失流合并失热阱工况下,它自动降低反应堆功率,甚至停堆以保障反应堆安全;(2)主回路热容量很大,热惰性强,大大减缓了失热阱,失流合并失热阱工况下堆芯温度增长速率,大大缓解了事故后果;(3)主回路拥有良好的自然循环特性:反应堆在失流工况下依靠自然循环自动达到稳定状态,在失流合并失热阱工况下,反应堆仅靠自然循环进行堆芯冷却,大大缓解了事故后果。
  主换热器破口模拟揭示了“铅铋与水相互作用”的相关现象与机理,重点揭示了水蒸汽在主容器内的迁移规律:(1)下封头断裂工况下,部分水蒸汽向下迁移,发现水蒸汽进入堆芯;(2)上封头断裂工况下,几乎所有水蒸汽向上迁移,未发现水蒸汽进入堆芯。
  本文研究意义:(1)可以为该铅基研究实验堆安全评价工作(初步安全分析报告撰写等)提供一定借鉴意义;(2)可以为该铅基研究实验堆设计优化提供初步依据,进而实现设计的“built in”而不是“added on”;(3)可以为未来商业铅基反应堆发展提供一定参考价值。
[博士论文] 聂保杰
核能科学与工程 中国科学技术大学 2017(学位年度)
摘要:氘氚聚变反应在实现能量自持方面需要最低的聚变三重积,因而被认为是能够率先实现商业聚变能的聚变反应。氘氚聚变反应也带来了特殊的放射性安全问题:一方面氚具有放射性,另一方面聚变反应产生的中子和材料发生活化反应,产生放射性活化产物。以国际聚变堆ITER为例,整个聚变系统内的最大氚盘存量约4 kg,其中真空室内最大可移动的放射性物质分别为1 kg氚和1000 kg活化粉尘。放射性物质的潜在环境释放会影响公众健康,大量级的释放还可能导致公众急性死亡。因此,聚变堆放射性物质释放的环境和公众影响是制约未来聚变能发展的重要因素。
  鉴于氚的环境迁移和生物代谢特性,本文针对聚变堆在正常运行和事故状态下混合氚源(HT和HTO)的环境释放,在FDS团队多年深入研究开发的TAS2.0基础上,建立了氚大气弥散模型、土壤迁移模型、生物代谢模型和剂量计算模型。同时根据个体受辐照剂量和急性死亡、癌症发生率的关系,最后实现了氚释放的环境迁移和公众健康评价。并开展了国际知名程序UFOTRI、ACUTRI和HotSpot的子模块测试,IAEA-EMRAS-WG7框架协议例题的集成测试,及加拿大大气HT释放实验数据的验证,为聚变堆氚释放的环境迁移和公众后果评价提供了一套合理、准确的模型。
  其次,基于模型程序,对聚变堆在正常运行和事故状态下氚释放的环境迁移规律和公众剂量进行模拟分析,并对聚变堆的氚释放标准进行讨论和建议。正常运行时,评估了ITER类型聚变堆正常运行的公众剂量,结果表明,ITER类型聚变堆正常运行的公众辐射剂量远低于辐射剂量限值,甚至低于豁免水平。因此,从辐射防护的角度,未来聚变堆的氚排放标准建议在ITER氚排放标准基础上适当放宽,约一个量级。事故状态下,对单位氚瞬态释放后,环境中的氚浓度和公众个人剂量进行评估分析,同时参考中国和ITER对事故分类、对应的剂量限值的规定,对聚变堆不同事故状态下的最大允许氚释放源项进行反推,从辐射防护角度阐述聚变堆的最大允许氚释放源项参考数据。
  最后,考虑到历史上两次7级裂变核事故对环境和公众造成的严重后果,对聚变堆假想事故在保守释放和环境状况下的环境和公众后果进行评价。主要从事故描述、放射性释放源项、公众个人剂量、致死区域和环境恢复时间等角度进行系统性评价,此外,考虑到中国积极的核能政策和人口密度大的国情,基于中国某沿海核电厂址周边80 km内的人口分布数据,对假想事故导致的公众急性死亡、急性癌症率进行评价。为进一步从环境和公众后果角度阐述聚变堆的安全特性,分别与两次7级裂变核事故的环境释放源项在同等环境状况下的公众后果进行对比分析。结果表明,聚变堆虽然具有一定的安全优势,但同样可能引起严重的公众辐射后果。
[硕士论文] 赵杨
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:γ射线在国防和民用行业迅速发展,为人类提供便利的同时潜在地威胁着人类的身体健康和生命安全,因此,γ射线防护材料的理论研究和应用开发愈加重要。通常使用的防护材料如含铅的板材,玻璃等,其屏蔽率较低,迁移率较高,且笨重对人体有伤害性,不能满足人们对材料的实用性及安全性的需要,因此急需研发具有轻质、高效、低毒的γ射线防护材料。铋和钨均作为一种“绿色金属”,拥有低毒、易加工等优点,组成的化合物钨酸铋对γ射线有较强的吸收,能够替代传统铅系材料作为主要的γ射线防护功能组元。本论文利用一种温和的湿化学法-溶剂热法来合成形貌与微观结构可控的钨酸铋纳米晶,并结合各种结构表征和性能的研究,探讨了其微观结构和形貌与其性能之间的内在联系。
  本文研究了pH值,反应温度及溶剂类型对溶剂热法合成不同纳米结构的Bi2WO6的物相组成、微观形貌和发光性能、辐射防护性能的影响,并探讨了反应条件在Bi2WO6晶体生长过程中的作用。利用XRD,SEM,TEM,HRTEM和DRS,PL,γ谱仪等表征手段对Bi2WO6晶体的组成、形貌、禁带宽度、发光强度以及γ射线防护性能等进行了详细的表征。实验结果表明,在不添加任何表面活性剂和分散剂的情况下,不同的工艺条件对Bi2WO6纳米结构有较大的影响。当pH值高于9.5时,制得的样品为的Bi2WO6和Bi7.89W0.11O12.16混合相;pH处于7.5~9.5,得到纯相的Bi2WO6。且随着pH值或温度升高,样品的结晶度提高,(131)和(002)晶面有明显的择优生长趋势,发光强度也随之增长。所有样品中,前驱体溶液的pH=7.5,反应温度为220℃,选择乙二醇作为溶剂的条件下合成的完整纳米片状Bi2WO6粉体对86.5KeV的γ射线屏蔽率最佳,高达69.51%,已经远远高于课题组之前合成的填充量为30%的PbWO4橡胶复合材料以及微米级蜂窝球状Bi2WO6橡胶复合材料的屏蔽率。
  以Ce(NO3)3·6H2O为Ce源,采用溶剂热法制备了Ce掺杂的Bi2WO6纳米粉体。Ce替代Bi3+进入Bi2WO6晶格,影响了Bi2WO6纳米晶的微观结构及性能。结果表明,随掺杂量增加,Bi2WO6晶体内部及表面缺陷增多,结晶度逐渐降低,掺杂量达20%时只有(131)和(002)两个晶面微弱的衍射峰。稀土离子添加抑制了晶面的生长速率导致纳米片结构消失,逐步瓦解成纳米颗粒,高倍透射电镜图证实掺杂后样品的晶面间距减小。XPS显示掺杂后Ce4+,Ce3+同时存在于样品中,Bi4f价带能量提高了5.34eV。γ射线防护测试表明,Ce的掺杂量为5%mol时,对105.3KeVγ射线的屏蔽率达到最大,约为38.66%,且γ射线屏蔽效果随着粉体质量的增加呈先迅速提高后趋于平缓的趋势。
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