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[博士论文] 吴翔
环境科学 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:土壤有机污染物迁移转化及生物有效性很大程度上取决于其赋存形态。探究土壤中有机污染物赋存形态是科学评估土壤及作物有机物污染风险的关键,也是发展土壤有机物污染缓解与阻控新技术、保障农作物品质与安全的重要基础。本文在课题组前期研究的基础上,分析了超声连续提取法评价土壤有机污染物赋存形态分类方法的适用范围,研究了典型人工纳米颗粒对土壤中有机污染物赋存形态的影响及作用机制。探讨了有机污染物生物有效性与其赋存形态之间的关系,将有机污染物生物有效态及传输系数耦合进限制分配模型以降低预测偏差,试图提高模型预测植物吸收累积有机污染物的准确性,以期为生产安全农产品和保障土地资源可持续利用提供理论依据。论文取得以下有价值的结果:
  (1)土壤中水溶态和酸溶态有机污染物是生物有效态。有机污染物生物有效态的含量与其log Kow值及土壤有机质含量呈负相关。植物累积有机污染物的量与其生物有效态含量线性相关(R2>0.75)。
  (2)土壤中人工纳米颗粒与有机污染物共存时,有机污染物结合态含量增加,锁定态含量降低。人工纳米颗粒竞争吸附结合态污染物,进而被植物吸收增加其有机污染物的累积量。土壤中有机污染物为了维持其含量的动态平衡,部分锁定态的有机污染物转移至结合态,进而导致有机污染物锁定态含量降低,结合态含量增加。其中,共存人工纳米颗粒和无纳米颗粒土壤中有机污染物生物有效态含量无显著性差异(p>0.05,0.8),共存人工纳米颗粒土壤有机污染物结合态含量显著高于对照土壤(p<0.01),且结合态增加量与锁定态减少量一致。
  (3)利用土壤有机污染物的生物有效态及传输系数改进限制分配进模型,可显著降低模型对植物累积有机污染物量的预测偏差。与初始模型相比,水稻土、红壤和黑土上五个浓度组中八种植物体内累积八种有机污染物的平均预测偏差分别由-97.8%降低至14.9%,-97.3%降低至14.2%和-96.8%降低至13.4%。修正后的模型预测偏差远低于原模型的平均偏差-97.6%(±3.4%)。
[博士论文] 邹丽娜
环境工程 浙江大学 2018(学位年度)
摘要:砷(As)是中国南方地区面积广大的水稻土中典型的污染物之一,水稻作为中国主要的粮食作物,是人类摄取As的主要途径。因此,如何降低As的生物有效性、减少水稻As吸收从而缓解水稻土As污染是当前研究的热点。硫(S)和有机质是影响土壤中As迁移转化的重要因素。因土壤缺硫现象在中国日益严重,硫肥的应用逐渐被重视。猪粪肥作为有机物料施用于农田可以实现废物的资源化利用,增加土壤肥力,但其本身含有As,可能增加As的环境风险。因此,探究这两种肥料对As在土壤-水稻系统中迁移转化的影响对合理施肥、保障农产品安全具有重要意义。本论文选取稻田土壤中的As为研究对象,进行盆栽和大田试验,将传统化学分析方法与高通量测序技术和荧光定量PCR结合,考察硫肥和猪粪肥施用对As形态转化、生物有效性与水稻吸收的影响,探讨硫肥和猪粪肥施用对微生物群落和功能基因的影响,揭示不同肥料影响水稻吸收As的微生物作用机制。主要研究结果如下:
  (1)阐明了硫肥对土壤-水稻系统As形态转化、生物有效性与水稻吸收的影响。通过盆栽试验进行研究发现,不同土壤中影响土壤溶液As和Fe(Ⅱ)移动性的因素不同,在外源As污染土壤中微生物介导的还原溶出和非生物介导的还原溶出均存在,而实际As污染土壤以微生物介导的还原溶出为主。硫肥的添加降低了根际、非根际土壤溶液中的As和Fe(Ⅱ),降低了As的移动性,且As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的浓度也有一定的降低。相同硫含量的硫酸钠比单质硫效果更显著。硫肥添加促进了水稻生长,增加了水稻产量,并且一定程度上降低了水稻地上部对As的累积。
  (2)弄清了硫肥施用影响As形态转化、生物有效性与水稻吸收的微生物作用机制。利用Miseq高通量测序和qPCR技术研究发现,非根际土壤的微生物多样性略低于根际土壤,根际与非根际土壤具有相似的群落组成。硫肥对As循环功能基因影响较小。而硫酸钠的施用显著增加了根际土壤中与Fe(Ⅲ)和硫酸盐还原相关的微生物,这与Fe(Ⅲ)还原菌和硫酸盐还原基因的表达量的增加是一致的。在淹水环境中As(Ⅲ)的存在及Fe(Ⅱ)和硫化物的增加,促进了砷硫化物或砷铁硫化矿物的形成,从而降低了土壤溶液中的As(Ⅲ)及Fe(Ⅱ)浓度,减少了水稻吸收。
  (3)揭示了猪粪肥影响土壤As生物有效性及水稻吸收的规律与微生物作用机制。通过大田试验研究发现尽管猪粪肥中含有As,但并未增加土壤总As,而是促进了土壤稳定态As向非稳定态As的转化。长期猪粪肥施用增加了水稻组织中As的累积。根中As主要分布在根表皮和外皮层,而稻米中的As主要分布在谷皮、糊粉层和靠近糊粉层的胚乳中。猪粪肥施用对稻米中的总As没有显著影响,但是稻米中的As(Ⅲ)显著增加。长期猪粪肥的施用没有显著影响土壤微生物多样性,但显著增加了根际Anaeromyxobacter(铁/砷还原菌)和Bradyrhizobium(内生根瘤菌)的相对含量,可能促进了水稻As(Ⅲ)吸收及产量增加。这与砷还原基因(arsC)的增加一致,表明猪粪肥的施用促进了As还原。
  (4)明确了根表胶膜微生物在影响水稻吸收砷方面的重要作用。通过提取水稻根表胶膜进行研究发现,根表胶膜微生物群落多样性低于根际土,并且微生物群落组成有一定的转换。猪粪肥添加显著影响根表胶膜微生物群落结构及多样性的变化,其中Bradyrhizobium、Burkholderia、Ralstonia等与As、Fe、S循环相关的菌属相对含量显著变化,与根表胶膜中As、Fe、S相关功能基因的变化一致。猪粪肥的添加促进了根表胶膜中的As还原,抑制了Fe和S还原。根表胶膜上的微生物,特别是与As、Fe、S相关微生物,与根际土相比,更能影响As形态转化及水稻吸收。
  (5)研发了基于肥料和水分管理的农田砷污染调控措施。发现不淹水条件下,FeSO4的添加降低了土壤As生物有效性。FeSO4的添加和不淹水条件在保证水稻存活的同时,显著促进了水稻的生长,显著降低了水稻地上部对As的吸收。FeSO4的添加促进了水稻根表胶膜的形成,根表胶膜截留了大部分的As。FeSO4的添加和不淹水条件显著降低了As从根向水稻地上部的转移,主要可能的原因是土壤中As生物有效性的降低、水稻根的阻碍作用及更多还原型谷胱甘肽的形成。FeSO4的添加辅以水分管理是一种可能的改善砷污染稻田中水稻生长和降低As吸收的原位调控方法。
[硕士论文] 陈勇
建筑与土木工程 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:受到早期技术和条件的限制,中国有部分城市的生活垃圾未经卫生填埋、随意堆放,因此产生了一些永久性或者临时性垃圾堆放场地。密集堆放的垃圾生成淋滤液并下渗造成地基土被污染。近年来随着城市化进程的加快,建设用地日益紧张,大量污染土场地再利用不断出现,与之相关的岩土工程问题也引起了学者们的关注,其中,受污染前后土的宏微观特性变化规律以及污染机理是基础性课题。目前国内外针对污染土物理力学特性的试验研究主要关注土体受污染后物理力学的变化,而较少结合宏微观双尺度的方式对软弱土受污染前后的土性变化规律及机理进行理论研究。本文以宁波地区典型软弱土为研究对象,通过分析城市生活垃圾淋滤液的成分,选择NaOH、H2SO4、FeCl3、Zn(NO3)2共四种常见的污染物,采用在不同浓度污染液中浸泡至一定时间的方法制备污染土,然后通过一系列污染土物理力学性质试验和微结构测试,分析了污染土性质的变化规律以及污染机理。研究将为今后城市生活垃圾堆场下受污染软弱土场地勘察以及再利用的奠定工作基础。
  具体的研究内容以及获得的结论如下:
  (1)通过X射线荧光(XRF)以及扫描电镜(SEM)测试,对比分析了污染土与原状土的物质成分以及微结构特征。分析表明,污染土主要发生复合类腐蚀,其孔隙比、等效直径随污染液浓度升高而增加,丰度则反之;土体破坏后原有的结构变得越来越不规则,其中酸污染土的物质成分以及微结构变化均为最大。
  (2)通过污染土的物理性质试验,对比分析了污染土与原状土的物理性质指标。研究表明,污染土的含水率、土粒相对密度、液塑限以及塑性指数等指标均会随着污染液浓度的改变而改变。
  (3)通过变水头试验,对比分析了污染土与原状土的渗透系数。结果表明,土体遭受腐蚀后渗透系数均增大,锌、碱污染土的渗透系数比原状土分别增大3.0-3.5倍和4.0倍。
  (4)通过直剪以及压缩试验,对比分析了污染土与原状土的抗剪强度以及压缩特性。分析表明,碱污染土有强化的趋势;锌、铁污染土变化趋势不明显;酸污染土有弱化的趋势。
  (5)针对以上试验结果,开展了污染土腐蚀机理分析。研究表明,引起土体物理力学性质变化的主要原因是土体与污染液发生复合反应,从而导致土体的物质成分、微结构、结合水膜等均发生变化,进而影响了土体的性质。
  (6)基于上述研究,建立了污染土抗剪强度-液性指数、压缩指数-塑性指数、抗剪强度-污染液浓度以及土体孔隙比-污染液浓度-固结压力之间的关系函数,从而可以预测在实际工程中土体受污染后的力学性质的变化情况。
[硕士论文] 龙治杰
地质学 成都理工大学 2018(学位年度)
摘要:矿业活动会对矿山周边的生态环境和居民的生活环境造成严重的影响。土壤是农业生产活动所必需的,也是人们赖以生存的重要介质,矿石的开采冶炼会对土壤造成直接影响,可能导致严重的重金属污染。攀枝花地区半个世纪以来的矿山开采活动,为当地人民带来了丰富的经济效益的同时,也对矿区周围环境造成了不可逆转的影响。
  本文依托国家自然科学基金项目(No.41273124),在对攀枝花地区重金属污染现状做出评价的基础上,使用连续形态提取法评估V元素的生物可利用性。同时利用V同位素和V元素的形态占比示踪钒污染的来源。本文首创性地将V同位素应用到环境地球化学领域并使用元素赋存形态进行污染示踪研究。最终对攀枝花地区土壤钒元素污染现状及污染来源作出调查和评估,得出了以下认识和结论:
  (1)本文通过对攀枝花土壤重金属含量的测定,采用重金属污染评价法对攀枝花地区重金属污染进行评价。攀枝花地区在一定程度上遭受重金属污染,其中As、Cd、Cr、Ti、V元素含量和污染程度较高,
  (2)兰尖矿地区Cu、Cd元素的污染情况稍高;河门口区域土壤中的Cd元素遭受到了极为严重的污染,As、Pb元素也在一定程度上受到污染;钒厂区域V、Ti元素有着高浓度的富集;宝鼎煤矿区域土壤中Cd、Cr元素遭到中等程度的污染;攀钢地区的污染情况最为复杂,各元素都遭受到了污染,污染情况在各区中最为严重。
  (3)采用BCR法研究了攀枝花土壤中重金属的赋存状态,结果表明,其生物可利用性由低到高依次为Ti<Cr<Cu<As<Zn<V<Pb。最不稳定的Pb元素可提取态的平均比例为32.7%。
  (4)EDX分析表明,土壤主要由球状和不规则的矿物集合体组成,其主要化学成分为O,Si,Al,Fe,因此其矿物成分因主要为硅酸盐矿物。
  (5)测定了土壤和一些端元组分中的钒同位素比率,并将其用于示踪土壤的污染。其结果表明,土壤中δ51V(‰)的范围为-0.620~-0.737。端元组分组成范围为-0.518~-0.941。进一步分析得出铁矿形成过程会产生V同位素分馏,50V会优先富集在矿石中。V同位素在煤和高炉矿渣燃烧过程中也将产生强烈的分馏,使得飞灰中富集较轻的钒同位素。
  (6)利用土壤和端元组分的V同位素组成特征进行污染示踪。分析得出攀钢地区表层土壤中钒污染的主要人为源应是冶炼过程中产生的飞灰,且飞灰中粉煤灰的影响大于高炉渣除尘灰。对来源进行贡献率计算结果显示,自然来源贡献率51.20%,燃煤燃烧产物粉煤灰的贡献率为46.92%,除尘灰的贡献率为1.88%。
  (7)在攀钢地区评估了土壤中钒的风险程度,攀钢地区中的V元素可提取态占比较高。其剖面中的可提取态占比随着深度的加深而增大,表明造成土壤污染的端元组分的可提取态占比要低于原生土壤。利用钒元素的可提取态占比尝试性地进行污染示踪研究,结果表明其污染源以燃煤飞灰为主。这一结论也与同位素结论一致。
[硕士论文] 申远
环境工程 内蒙古大学 2018(学位年度)
摘要:中国境内分布着诸多大型汞矿,如贵州万山汞矿、陕西旬阳汞矿等,多年以来汞矿的开采和冶炼活动对当地的生态环境造成了严重的破坏,环境污染问题成为首要解决的问题之一。目前,几种典型土壤汞污染修复措施被应用于实践,但是并未将不同修复措施下土壤汞释放量纳入修复效果评估体系。本研究应用土-气界面汞交换通量在线监测系统测量和研究汞污染土壤的汞通量,并提出将汞矿区大气汞污染治理与土壤汞修复相结合,寻找一种既可以降低农作物对土壤中汞的富集效果,又能降低土壤汞向大气的释放量,进而降低大气汞污染的修复措施。本研究最终得出以下结论:
  1.汞污染土壤修复措施对土壤汞释放通量的抑制作用主要发生在白天尤其是正午;夜间对土壤汞释放通量的抑制作用很低。
  2.4个月在线监测发现,亚硒酸钠对降低土壤汞的释放通量效果最好,硒酸钠对土-气界面汞交换通量无显著影响;生物炭对降低土壤汞的释放通量效果稳定,但没有亚硒酸钠效果好;膨润土联合磷酸氢二铵可降低土壤汞的释汞通量,但具有时效性,且在光照强度和土壤温度低的森林中无明显效果。
  3.大气汞浓度较高时,添加硫代硫酸铵或植被覆盖均可降低大气汞沉降通量。
  4.土法炼汞区,大气汞是当地居民汞暴露的重要途径之一。相较成人,儿童具有更高的鱼类、禽类日食用量和更高的日呼吸量,因此导致儿童的总汞暴露风险大于成人。该地区大气汞对儿童的总汞暴露量约占儿童总汞日暴露量的50%。
[硕士论文] 陶延鹏
材料工程 重庆交通大学 2018(学位年度)
摘要:随着中国农田土壤汞污染问题的不断扩大和污染程度的加剧,对重金属汞污染土壤的修复已成为社会当前的首要任务,汞污染也成为研究的热点。但由于汞的特性,长期停留在土壤中,微生物无法降解,目前没有适宜的修复技术。生物炭材料具有比表面积高、丰富的含氧官能团、较高pH值等特性,适宜作为为重金属吸附钝化材料,同时具备吸附效果突出、生产成本低、固废资源化利用等优点,同时又可作为土壤改良剂,提升土壤肥力和持水能力。利用生物吸附材料对汞污染农田开展研究。
  本研究以贵州万山汞矿区万山镇核桃树和熬寨村两农田土壤为治理修复的目标,选取了不同原材料制备的生物炭作为钝化材料。首先进行了生物炭材料的基本表征,又通过土壤培养实验和小白菜盆栽实验研究了添加不同生物炭对土壤的基本理化性质的影响及有效态汞吸附规律并采用抛物线扩散方程、Elovich方程、权函数方程、Freundlich修正式、指数方程进行拟合;土壤汞有效态与土壤pH、生物炭添加比例之间的相关性,土壤汞有效态与小白菜的根、茎叶及两者之和的汞含量进行相关性分析,并结合生物炭材料的特征分析植物体内汞含量降低的因素;以土壤有效态汞含量、植物体内的汞含量两种指标为依据,最终筛选出钝化效果的核桃壳生物炭。为了解该生物炭吸附土壤重金属汞的稳定性,故对其进行土壤淋溶试验。经上述实验分析,得到以下几点主要结论:
  1.辣椒秸秆、稻壳、核桃壳、松木、稻杆5种生物炭的pH值均在8以上,呈现不同的碱性,椰壳生物炭pH值为4.35左右,呈现酸性;不同生物炭主要含有C、O两种元素,C含量基本在70%~90%,O含量分布在5%~20%,辣椒秸秆、稻壳的氧元素含量比其他生物炭的高,原因是含有丰富的含氧基团;核桃壳、椰壳生物炭均具有微孔洞,具有较大比表面积;红外光谱图表明不同类型的生物炭的表面基团种类大致相同,主要含-OH、-C-H等,辣椒和稻杆两种秸秆类生物炭含有C-O-C数量相对较多。
  2.①两种类型土壤pH值大小与添加生物炭的类型、比例有关。其中,辣椒生物炭能显著提高土壤pH(约0.35~1.15个单位),椰壳炭对土壤pH基本没有影响,且pH值均随着添加比例的增大而增大,原因是辣椒生物炭自身呈现较强的碱性。
  ②六种生物炭对高、低浓度汞污染土壤有效态Hg含量均有降低效果。随培养时间的增长,吸附效果越好;添加同比例的生物炭中,核桃壳生物炭对汞有效态的降低率最大,培养至100天时,降低率最大为97.14%(7%的添加比例);椰壳炭处理的两种土壤中有效态Hg含量与炭的添加比例、土壤pH不存在相关性,其余各种炭的处理存在较好地负相关。
  3.①盆栽实验数据表明,生物炭的输入改善植物生长条件、提高作物产量,并明显提高土壤的pH和有机质含量。熬寨村农田土壤种植的小白菜,与空白组相比,核桃壳生物炭提高产量10.2倍(3%含量)和12倍(5%含量)。此两种土壤中,辣椒秸秆炭对土壤pH提高显著,松木炭对土壤有机质影响最大。
  ②六种生物炭对植物体内的汞含量均有降低作用。其中5%添加比例的核桃壳生物炭效果最好,高浓度根部降低率达60.13%,茎叶降低64.86%,低浓度根部降低70.37%,茎叶降低78.02%。椰壳炭次之,高浓度中根部降低52.53%,茎叶降低61.38%,低浓度根部为54.95%,茎叶降67.03%。其余四种炭的高浓度根部降低率范围为27.22%~40.51%,茎叶降低为37%~50%,低浓度根部降低为40%~50%,茎叶降低40%~46%。另外,土壤有效态Hg与小白菜体内汞存在正相关性,植株体内汞含量来自土壤中有效态。
  4.土柱淋溶实验表明,在pH=3.5淋溶液淋溶条件下,添加5%核桃壳生物炭的淋出液的pH得到提高,影响土壤中汞的吸附与解吸之间的平衡,降低了土壤中汞的释放,表明核桃壳生物炭(HTKBC)在治理修复汞污染农田土壤中具有稳定的吸附性,钝化土壤中汞元素效果较好。
[硕士论文] 秦鹏
土壤学 浙江农林大学 2018(学位年度)
摘要:目前,我国已跻身为世界设施农业大国,大量的塑料薄膜被用于地膜和棚膜覆盖等生产活动。由于塑料薄膜中含有20%~60%的塑化剂(如PAEs)和少量稳定剂(Cd和Pb),随着种植年限的增加,易释放到土壤环境中,造成农业土壤的PAEs-重金属复合污染;另外,过量水肥等问题也加重了土壤的复合污染问题,可使PAEs和重金属在淋溶作用下缓慢向下渗透,最终污染地下水。基于上述问题,本研究选取猪炭、法国梧桐炭和竹炭三种生物质炭,研究生物质炭种类、用量(0、0.5%、1%)对不同有机质含量土壤(高、低有机质土壤)吸附/解吸PAEs-重金属的影响,以及PAEs-重金属在土壤中淋溶作用的影响,阐明生物质炭对不同土壤吸附固定PAEs-重金属的规律,明确PAEs-重金属在土壤中吸附/解吸的交互作用,为进一步研究生物质炭修复PAEs-重金属复合污染土壤提供理论依据。主要结论如下:
  (1)施加猪炭、法国梧桐炭和竹炭可提高土壤pH、电导率和有机碳含量,且在低有机质土壤中效果更明显。邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、Cd和Zn在土壤中的吸附/解吸机制不同,土壤对DEP的吸附/解吸过程可用Freundlich等温吸附模型拟合,而Langmuir等温吸附模型更适合描述土壤对Cd和Zn的吸附/解吸过程,高有机质土壤对DEP、Cd和Zn的吸附能力大于低有机质土壤。施加猪炭和法国梧桐炭可显著(P<0.05)提高土壤对DEP的吸附能力,且随施加量的增加呈增加趋势。另外,施加猪炭也可显著(P<0.05)增加土壤对Cd和Zn的吸附量,但法国梧桐炭仅增加低有机质土壤对Zn的吸附量。溶液中存在Cd和Zn时,可降低土壤对DEP的吸附能力,尤其是低有机质土壤;而DEP可降低猪炭处理下土壤对Cd和Zn的吸附量。施加猪炭和法国梧桐炭可降低土壤对DEP的解吸量,无解吸滞后现象,但添加Cd和Zn后,施加生物质炭的土壤对DEP存在正解吸滞后效应,DEP易发生解吸。
  (2)与对照相比,施加猪炭和竹炭可显著(P<0.05)降低低有机质土壤中邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、Cd和Pb的淋失量,且猪炭的效果比竹炭明显,而高有机质土壤处理无显著差异。低有机质土壤中DBP、Cd和Pb三者共存时,Cd和Pb可增加猪炭处理下DBP的淋失量,但竹炭处理下DBP的淋失量降低。另外,施加猪炭和竹炭可显著(P<0.05)增加土壤中DBP的残留量,其中低有机质土壤中DBP的残留量比高有机质土壤高;猪炭还可显著(P<0.05)降低土壤中Cd和Pb的有效态含量,而高有机质土壤处理和竹炭处理则无显著差异。
  综上所述,施加生物质炭对可增强土壤对PAEs-重金属的吸附能力,并降低其在土壤中的淋失量,其中猪炭对PAEs-重金属的吸附能力大于法国梧桐炭和竹炭;土壤有机碳影响生物质炭对PAEs-重金属的吸附固定作用,相同条件处理下,在低有机质土壤中效果更明显,且随施加量的增加呈增加趋势;重金属离子可降低土壤对PAEs的吸附能力,促进PAEs在土壤中的淋失。
[硕士论文] 王瑞
地质学 成都理工大学 2018(学位年度)
摘要:由于中国城市化进程的快速发展,工矿业等人为活动导致各类重金属以不同形式进入土壤,最终通过食物链在人体内富集,因此土壤的污染问题成为研究的重点。攀枝花市是中国典型的矿业城市,矿产开发带来突出的土壤污染问题。研究攀钢冶炼厂周围土壤重金属特征和铬同位素示踪及污染源解析,可为污染防治工作提供科学依据,对改善土壤环境质量有重要意义。
  本文通过采集冶炼厂周围的39个土壤样品,结合环境地球化学、微量元素地球化学等学科的方法和原理,针对土壤重金属含量、赋存形态、土壤矿物形貌特征等方面进行了系统的研究;结合同位素地球化学的方法和原理,对土壤中铬同位素示踪及污染源解析进行研究。经过以上研究得出以下结论和认识:
  1、表层土壤中Ti、Mn、V、Zn、Cr、Cu、Ni、Pb、As和Cd对比四川省土壤背景值含量全超标,造成了表层土壤的污染;As、Cr、Cu、Ni、V、Cd和Zn易受到外界污染源的影响;Ti、Cr、Cu、As、Ni、V、Zn7个元素主要赋存在残渣态之中;Mn、Pb主要赋存在可还原态之中;Cd主要赋存在弱酸溶态和可氧化态之中。
  2、冶炼厂附近表层土壤重金属的生态风险评价研究显示:Cd存在着很强的潜在危害;Cu、Ni、Pb、V、Cr、Ti、Mn和Zn存在着轻度-中度污染;As存在着轻微污染。随着采样位置和冶炼厂之间距离的增加,研究区表层土壤的污染程度逐渐降低。冶炼厂附近土壤重金属的赋存形态的风险评价研究显示:土壤重金属次生相和原生相比值均值大小顺序为Cd>Pb>Mn>Zn>V>As>Ni>Cu>Cr>Ti。研究区内Cd污染严重;Pb和Mn存在着中度污染;Ti、V、Cr、As、Ni、Cu和Zn没有污染。Cd对当地生态环境存在着强烈的危害。
  3、冶炼厂周围的土壤样品存在铬同位素的分馏,这种分馏可归因于矿石的冶炼过程,分馏系数αsol-gas=1.00005,发现在工业过程中产生的铬同位素分馏可在环境中被追踪;土壤Cr主要受工业粉尘、矿渣和原岩的影响,δ53Cr值主要集中在工业粉尘端元;Cr含量低的样品δ53Cr值出现高离散性,Cr含量高的样品,δ53Cr值随着Cr含量的增加而增加;随着与冶炼厂距离的增加,矿渣对土壤中δ53Cr值的影响减少,工业粉尘的影响增加;随着时间的推移,矿渣和工业粉尘对周围土壤的影响逐步加强,矿渣的堆积范围逐步增大。
  应该控制工业粉尘扩散的范围,规划出远离居民区的矿渣堆积地点。
[硕士论文] 常青
环境工程 内蒙古大学 2018(学位年度)
摘要:近年来,由于稀土矿藏开采及农用稀土元素的大量使用,导致大量稀土元素迁移到土壤环境中,稀土开采中伴生的重金属同时在矿区周边土壤、农用地及水体转移并富集。因此,稀土矿区及周边土壤常呈现稀土-重金属复合污染的特征。在土壤-植物系统中共存的污染元素具有显著的交互作用,可改变其原有的土壤环境行为、生物有效性、植物毒性和对生态系统的风险,影响复合污染土壤的植物-微生物联合修复过程。目前,研究表明丛枝菌根(Arbuscular Mycorrhizal,AM)真菌可促进单一重金属污染或单一稀土污染土壤的植物修复过程。但当土壤中同时存在稀土和重金属污染物时,AM真菌对二者交互作用的影响及在二者交互作用下所能发挥的作用、机制以及影响因素等都尚不明确。
  本论文通过温室盆栽实验的方法,选取稀土尾矿区主要污染元素轻稀土镧(La)和铈(Ce),重金属镉(Cd),模拟不同程度的La-Cd(La:0、100、500mg·kg-1;Cd:0、5、10mg·kg-1)、Ce-Cd(Ce:0、100、500mg·kg-1;Cd:0、5、10mg·kg-1)单一及复合污染土壤,研究接种AM真菌Claroideoglomus etunicatum对玉米菌根侵染率、株高、生物量、矿质营养元素吸收、C∶N∶P生态化学计量比、稀土元素(La,Cd)、重金属Cd吸收和转运以及玉米叶片抗氧化酶系统、渗透调节物质及叶绿素含量等生理生化指标的影响。试验结果表明:
  (1)在不同浓度的La-Cd和Ce-Cd单一和复合污染土壤上,接种C.etunicatum均与玉米成功建立了菌根共生关系,菌根侵染率在21.3%~34.7%和19.2%~31.3%之间;
  (2)接种AM真菌使不同浓度La-Cd复合处理与单一金属处理相比玉米生物量显著增加了11.3%~57.6%,而接种AM真菌却使中浓度Ce-Cd复合处理与单一Cd处理相比玉米生物量显著降低了68.7%~69.3%。
  (3)接种AM真菌在一定程度上改善了La-Cd和Ce-Cd复合污染土壤中玉米植株的矿质营养状况和C∶N∶P生态化学计量比。
  (4)与单La处理相比,低、中浓度La-Cd复合处理中玉米地上部La浓度分别显著下降52.2%和90.3%,低浓度La-Cd复合处理玉米植株La的转运率显著增加了129.0%;而接种AM真菌处理组,低、中浓度La-Cd复合处理地上部La浓度分别下降87.7%和91.1%,中浓度La-Cd复合处理玉米植株La的转运率显著增加115.3%。与单Cd处理相比,低浓度La-Cd复合处理玉米地上部和根部Cd浓度分别下降65.5%和58.7%,中浓度La-Cd复合处理仅玉米地上部Cd浓度增加了70.1%;接种AM真菌处理组仅中浓度La-Cd复合处理玉米地上部Cd浓度显著增加48.3%。
  (5)与单Ce处理相比,仅中浓度Ce-Cd复合处理玉米植株根部Ce浓度显著降低69.4%;AM真菌接种处理组,中浓度Ce-Cd复合处理根部Ce浓度下降51.0%。与单Cd处理相比,低、中浓度Ce-Cd复合处理中玉米植株地上部Cd浓度显著增加24.0%和61.0%,中浓度Ce-Cd复合处理中玉米植株Cd的转运率显著增加45.2%;而AM真菌接种处理组低、中浓度Ce-Cd复合处理地上部Cd浓度分别增加33.8%和138.8%,玉米植株Cd的转运率显著增加88.5%。
  (6)在AM真菌接种处理组,与单金属处理相比,中浓度La-Cd和Ce-Cd复合处理显著降低了玉米叶片MDA含量;与单Cd处理相比,低浓度La-Cd复合处理及中浓度Ce-Cd复合处理抑制了玉米叶片PRO含量的降低,中浓度Ce-Cd复合处理叶片可溶性糖含量显著提高了72.7%。
  研究结果初步表明,在土壤-植物系统中接种AM真菌能显著改变复合污染土壤中共存稀土和重金属污染元素间的交互作用,并与土壤中复合污染元素的种类和浓度有关。应进一步针对AM真菌对稀土-重金属交互作用的影响机理开展深入系统的研究,为AM真菌应用于复合污染土壤的植被修复提供基础数据和理论依据。
[硕士论文] 潘亮
环境科学与工程 内蒙古大学 2018(学位年度)
摘要:据统计,全球约有20%的农业土壤受到盐渍化的影响,我国是世界盐碱地大国,约有3.6×107公顷的盐渍化土壤。近年来,随着工业化进程加快、农用化学品的过量使用,导致了包括中国在内的世界众多干旱和半干旱区土壤和沿海滩涂土壤受到盐渍化和重金属的“双重”影响。在一些盐碱地区,由于稀土矿藏的开采导致了矿区及周边农田土壤呈现出稀土重金属复合污染的特征,使得稀土重金属污染盐渍化土壤成为新的土壤环境问题。共存污染元素在土壤-植物系统中存在显著的交互作用,可改变其土壤环境行为、生物可利用性和植物毒性,影响复合污染土壤的微生物-植物联合修复过程。丛枝菌根(Arbuscular mycorrhizal,AM)真菌能够显著地提高植物对非生物胁迫的抗逆性,具有促进稀土重金属复合污染盐渍化土壤植物修复的潜力。然而,盐胁迫下AM真菌对稀土重金属交互作用的影响尚未有研究。
  本论文采用温室盆栽实验方法,模拟镧铅复合污染(La:0、500mg·kg-1;Pb:0、500mg·kg-1)盐渍化(NaCl:0、1.5、3g·kg-1)土壤,研究接种AM真菌摩西球囊霉(Funneliformis mosseae)对镧铅交互作用在盐生植物唐古特白刺的菌根侵染率、生物量、矿质营养元素吸收、Na+的吸收、C∶N∶P生态化学计量比、调节离子平衡(K+/Na+、Ca2+/Na+、P/Na+)、植株地上部和根部La、Pb的浓度和白刺根际土壤pH、电导率(EC)等的影响。试验结果表明:
  (1)盐浓度为0、1.5、3g·kg-1时,接种AM真菌F.mosseae与白刺建立了菌根共生关系,菌根侵染率分别在18.42%~22.71%、5.24%~11.82%和2.65%~6.69%之间,La-Pb交互作用没有显著影响菌根侵染率。
  (2)盐浓度为0g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500处理相比白刺总干重显著降低了58.06%,接种AM真菌处理组相同处理间无显著性差异,而La500Pb500与La500Pb0处理相比总干重显著增加了29.92%;接种AM真菌使得各处理白刺总干重显著提高了36.29%~217.31%。盐浓度为1.5、3g·kg-1时,接种AM真菌没有显著改变La-Pb交互作用对白刺总干重的影响。
  (3)盐浓度为0g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500处理相比白刺地上部P浓度显著降低了15.34%,而接种AM真菌处理组相同处理间地上部P浓度无显著性差异。盐浓度为1.5g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500、La500Pb0处理相比地上部P浓度显著降低了18.31%、19.44%,而接种AM真菌处理组相同处理间地上部P浓度无显著性差异。盐浓度为3g·kg-1时,接种AM真菌没有显著改变La-Pb交互作用对白刺P吸收的影响。
  (4)盐浓度为0g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500处理相比白刺地上部C∶N与C∶P显著增加;盐浓度为1.5g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500、La500Pb0处理相比白刺C∶P、N∶P显著增加;盐浓度为3g·kg-1时,La500Pb500与La0Pb500处理相比白刺N:P显著增加。接种AM真菌处理组没有显著改变La-Pb交互作用对白刺C∶N∶P生态化学计量比的影响。
  (5)盐浓度为0g·kg-1时,La500Pb500使得La0Pb500处理白刺地上部Pb浓度显著增加了64.2%,而接种AM真菌处理组外源La对地上部Pb浓度无显著影响。盐浓度为1.5g·kg-1时,La500Pb500对La500Pb0处理白刺根部La浓度无显著性影响,而接种AM真菌处理组使得根部La浓度显著增加了89.2%。盐浓度为3g·kg-1时,La500Pb500使得La500Pb0处理白刺地上部La浓度显著增加了41.2%,La500Pb500使得La0Pb500处理白刺根部Pb浓度显著增加了96.9%,而接种AM真菌处理组外源Pb仅使得根部La浓度显著降低了43.3%。
  研究结果初步表明,盐胁迫下接种AM真菌能显著改变La-Pb交互作用对盐生植物生长及元素吸收的影响,并与土壤盐分水平相关。本研究有助于更好的理解AM真菌在稀土重金属复合污染盐碱化土壤植物修复中的作用及可能机理,为重金属复合污染盐渍化土壤的修复提供基础数据和理论依据。
[硕士论文] 张朝
工程管理 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:土地是人类赖以生存的重要有限资源,随着现代工业的不断发展,大气中的有害气体、飘尘、有害固体废弃物、污染废水等各种污染物通过各种途径输入土壤,造成土壤污染,最终将危及人体健康以及人类生存和发展。本项目研究地块作为焦化厂工业用地搬迁遗留场地其污染更为严重,根据北京市政府规划意向,焦化厂旧址将作为工业遗址公园和涵盖住宅及商业建设用地的综合开发区,污染土地的开发再利用关乎未来居住人口的身心健康,其治理修复效果备受关注。
  老旧化工厂区的遗址保护与再利用过程复杂.存在众多的影响因素,只有在严格的目标管理体系下,才能确保工程实施顺利,保证地区社会、经济、文化、环境等各方面协调发展,使目标地块真正成为新旧交融和谐共生的城市新区,实现真正的全方位复兴。
  为确保项目目标实现,提高工程三大目标管理效率,本文在研究前人研究成果的基础上,以质量、成本、时间三大目标为核心,以“基于目标管理的北京焦化厂地块污染治理修复项目研究”作为研究方向,采取文献查阅、定性分析等方法,分析污染土地治理修复过程中存在的问题及原因。同时,结合SMART原理和PDCA循环等管理学方法,按照工程实施次序进行层层剖析,体现出目标管理理论在现实应用中的优越性。论文还就工程实施五要素“人、机、料、法、环”进行了简要的目标管理分析。论文最后对本课题研究内容和结果总体回顾,提出课题研究过程中的问题与不足,对中国土壤污染治理修复项目今后的研究方向做了展望。
  论文通过分析,得出了目标管理理论在项目实施工程管理应用中的优势及局限。希望通过目标管理理论应用,提高项目管理者对工程项目的有效管理,从而提高管理工作效率及效果实现,更好地服务于当下工业污染土地的项目治理。
[硕士论文] 师巾国
材料科学与工程 中北大学 2018(学位年度)
摘要:生物降解高分子材料是一种新型的缓控释有机肥,由于其含有多种营养元素,降解周期长,可以持续供应养分,且降解产物无污染,可以显著降低对环境系统的负面影响,所以备受关注。受重金属污染的土壤影响农作物生长,并通过食物链损害人体健康,因此具有严重的生态风险。化学修复是修复重金属污染土壤的主要技术之一。生物降解高分子材料在降解过程中不仅能够提供养分,而且还可以通过增大土壤pH值、增加土壤有效磷和有机质含量,固化土壤中的重金属离子并降低其活性。本课题以山西省高分子复合材料工程技术研究中心研发的富含多种营养元素的生物降解高分子材料作为研究对象,通过淋溶实验、连续两年的盆栽实验,考察生物降解高分子材料对土壤的环境效应,以期开发经济实用的重金属污染土壤化学修复技术提供理论依据。主要研究结果如下:
  (1)生物降解高分子材料对淋出液的pH值影响显著,随淋洗次数的增加,淋出液的pH值先显著升高,最后稳定在7.80-8.05。在生物降解高分子材料处理的淋出液中,Zn、Pb的浓度随着淋洗次数的增加大致呈现逐渐下降的趋势,最后趋于平稳,而淋出液中Cu、Cd的浓度增幅比较大,但均未超过农田灌溉水标准(GB5084-2005)。有效态Cd和Pb主要在土壤表层累积,最后有向下迁移的趋势,且在表层土壤中Pb的移动性比Cd小;Cu和Zn在上层土壤中的有效态含量也较高。随土壤深度的增加,四种元素的有效态含量均降低,说明生物降解高分子材料可有效降低重金属对地下水污染的风险。
  (2)对比不同碳链结构的生物降解高分子材料对复合重金属污染土壤的修复效果可以发现,富含羧基的高岭土吸水保水生物降解高分子材料(SRPFWA)比含NPK的生物降解高分子材料(PRF)、含硅生物降解高分子材料(GRF)、含硼生物降解高分子材料(BRF)、含硫生物降解高分子材料(SRF)的修复效果好,且优于有机无机复混肥(OM+INF)、聚乙烯醇-无机肥复混材料(PVA+INF);此外,低溶解度的生物降解高分子材料比高溶解度的效果更好。与第一年相比,第二年相同处理的土壤易移动态重金属含量降低更显著,且微生物活性更高,养分供应更充足。与CK相比,SRPFWA处理的CaCl2提取态Pb含量下降了95.13%~99.20%,CaCl2提取态Cd、Cu、Zn的浓度分别下降了63.72%~84.36%、93.47%~99.12%、81.96%~96.31%,而且微生物酶活性显著提高。相关分析结果表明,有效态重金属含量与土壤有效磷含量、土壤氧化还原电位、土壤有机质含量均呈现负相关关系,土壤过氧化氢酶活性与CaCl2提取态Cu、Zn、Cd、Pb含量均呈极显著负相关关系,表明生物降解高分子材料是通过改变土壤的理化性质(有效磷、有机质、氧化还原电位等)固定土壤中的重金属离子的,而且酶活性的改善也与易移动态重金属含量有很大关系,生物降解高分子材料的施入显著降低了重金属离子的毒性,从而显著提高了土壤中的微生物酶活性。因为SRPFWA是通过化学键合作用形成的具有半互穿网络结构的富含羧基的吸水保水生物降解高分子材料,降解周期比其余生物降解高分子材料长,且降解过程中对土壤有机质、有效磷含量的影响较大,故与重金属离子发生吸附络合反应的位点就多,因此,对重金属离子毒性的降低程度最显著。
  (3)连续两年盆栽试验结果均显示:生物降解高分子材料施加到重金属污染土壤中,可以显著降低重金属离子在番茄各组织内的富集累积,且能显著提高番茄株高、产量和均重。原因主要是:生物降解高分子材料的施入不仅能够持续提供番茄生长所需的营养元素(氮、磷、钾),而且能够增加土壤中的有效磷和有机质含量,从而增大对土壤中重金属离子的吸附络合作用,降低土壤重金属离子的流动性。最显著的结果是,生物降解高分子材料处理的番茄果实中重金属的累积量显著降低且SRPFWA和PRFL两个处理的果实中均没检测到Cu和Cd,达到国家食品安全标准和食品污染物限量标准。
[硕士论文] 黄建璋
建筑与土木工程 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:随着我国农业和工业生产的迅速发展,特别是重金属排放企业的增多,大量的含重金属废弃物被排放到自然环境中,造成了非常严重的环境污染问题。重金属不易被降解,易富集在动植物体中,严重危害着包括人类在内的各种生命体的健康与生存。因此,寻找经济有效的方法治理重金属污染已刻不容缓。
  本文基于微生物诱导碳酸盐沉积(Microbially Induced Carbonate Precipitation,MICP)的方法,利用芽孢八叠球菌诱导物对铜、铅污染土壤进行修复。首先研究了重金属环境下微生物的生长特性并对其进行了驯化;然后分别通过水、土中重金属的修复试验,评价微生物矿化方法的修复效果,并通过场发射扫描电镜和X射线衍射仪初步探究修复机理;其后通过研究已修复重金属污染土在酸性溶液浸泡、冻融循环、高温环境下的稳定性,比较分析影响稳定性的主要因素;最后通过土柱淋滤试验,模拟实际降雨条件对污染土稳定性的影响。论文得到以下几点结论:
  (1)芽孢八叠球菌培养过程中随着重金属离子浓度的升高,菌体数量逐渐减少,生长延滞期逐渐增长,当Cu2+和Pb2+浓度分别为1000mg/L和1300mg/L左右时,细菌失去活性,不再出现快速生长期。对细菌驯化后对Cu2+和Pb2+耐受浓度提高到1300mg/L和1550mg/L左右。
  (2)修复水中Cu2+和Pb2+污染时,当反应液中尿素和氯化钙的浓度都为1.5mol/L时去除率最高,此时对Cu2+参复一次的平均去除率为70.03%,对Pb2+修复一次的平均去除率为89.32%;修复土壤中Cu2+和Pb2+污染时,修复三次后的铜、铅污染土与未修复的污染土相比,可交换态含量分别减少46.68%和61.12%,碳酸盐结合态含量分别增加26.58%和40.68%,残渣态含量分别增加9.16%和12.74%。
  (3)通过场发射扫描电镜和X射线衍射仪发现Cu2+修复沉积物大多以CaCO3的形式存在,Pb2+修复沉积物沉积物大多为CaCO3和PbCO3的共沉物。CaCO3通过表面吸附将Cu2+纳入到CaCO3晶体或者晶体间的间隙,从而实现对Cu2+的固定;Pb2+一方面可生成细小的PbCO3吸附在CaCO3晶体表面,另一方面CaCO3亦可通过表面吸附将Pb2+纳入沉积物的晶体或者晶体间的孔隙,从而实现对Pb2+的固定。
  (4)在pH为2.5的硝酸溶液中浸泡60天,修复后的铜、铅污染土中可交换态含量占比分别增加20.02%和24.22%;在冻融循环环境中60天后,修复后的铜、铅污染土可交换态含量占比分别增加7.5%和6.22%;在高温120℃环境中60天后,修复后的铜、铅污染土可交换态含量占比分别增加9.56%和15.3%。
  (5)经过酸雨淋滤,修复后的铜、铅污染土与未修复的铜、铅污染土相比,滤出的重金属含量分别减少16.29%和15.69%,并且土中可交换态平均含量分别降低24.32%和37.68%。
[硕士论文] 牛晓丛
环境科学 苏州科技学院;苏州科技大学 2018(学位年度)
摘要:生物炭作为一种环境功能材料可被用于土壤改良、土壤重金属、有机污染物修复中。本文通过吸附实验、土壤培养实验、植物栽培实验研究生物炭对Cd、As、草甘膦复合污染土壤的肥力、污染物修复效果、土壤酶活性影响,具体为:首先开展了土壤培养试验和植物栽培实验,研究生物炭对Cd、As和草甘膦复合污染土壤的修复效果,比较芦苇生物炭的添加对土壤理化性质(pH、CEC、有机质)、土壤酶活性(脲酶、过氧化氢酶、FDA水解酶)、土壤中Cd、As修复效果的影响,通过吸附实验研究了生物炭、土壤对草甘膦吸附性能,并探究草甘膦在土壤中残留量的变化情况,通过植物栽培实验探究生物炭对青菜生长状况及重金属吸收的影响;然后进一步通过氮肥与生物炭复施培养实验,研究氮肥对生物炭修复重金属(Cd、As)效果和土壤理化性质(pH、CEC、有机质)的影响。主要结论如下:
  (1)生物炭对复合污染土壤的修复。
  芦苇生物炭(550℃)提高了复合污染土壤的pH、CEC和有机质。培养第11周时,与对照组相比,高、低污染水平土壤的pH分别显著提高了13.29%和13.26%(P<0.05);土壤CEC分别提高了7.17%和7.66%;土壤有机质含量分别提高了3.62%和6.20%。
  芦苇生物炭(550℃)提高了土壤的酶活性。培养第11周时,与对照组相比,高、低污染水平土壤的脲酶活性分别提高了19.99%和9.37%;过氧化氢酶活性分别显著提高了27.45%和20.30%(P<0.05);FDA水解酶活性分别提高了4.77%和6.24%。
  芦苇生物炭(550℃)有利于Cd的固定,但对As有活化作用。与对照组相比,高、低污染水平土壤的TCLP-Cd分别显著下降了28.57%和20.00%(P<0.05);TCLP-As分别升高了10.98%和2.89%。
  Freundlich方程能更好的描述土壤对草甘膦的吸附,土壤对草甘膦最大吸附量为2529.772mg/kg;芦苇生物炭(550℃)对草甘膦的吸附小于土壤;施用芦苇生物炭的东山土壤对草甘膦吸附性能在一定程度上降低。对比两种处理下土壤草甘膦残留量变化情况,添加生物炭(5%)土壤中草甘膦含量均基本低于对照组(不添加生物炭)。
  (2)植物栽培实验
  芦苇生物炭(550℃)提高了小青菜的产量和生物量,与对照组相比,高污染水平下,其产量和生物量分别增加了381.65%和336.11%,而在低污染水平下分别增加了52.94%、55.31%。生物炭可为小青菜的生长提供营养元素,也可改变土壤理化性质,促进小青菜的生长。
  各处理组砷的转运系数均小于1,BC1、CK1中镉的转运系数小于1;与对照相比,芦苇生物炭(550℃)的施用降低了小青菜地上部和地下部的镉含量,但提高了砷含量。
  (3)氮肥(尿素)对芦苇生物炭(550℃)修复效果影响的研究
  与对照组(BC1、BC2)相比,高、低污染水平的土壤pH值分别显著降低了1.97%和2.12%,CEC分别降低了2.08%和0.08%,有机质分别降低了0.50%和2.28%。
  氮肥增加了生物炭修复土壤中的镉含量,降低了砷含量。与对照组(BC1、BC2)相比,高、低污染水平的土壤TCLP-Cd分别升高了2.92%和3.79%;TCLP-As分别降低了2.72%和0.38%。
[硕士论文] 朱青青
植物营养学 四川农业大学 2018(学位年度)
摘要:本文选取常见的观赏性植物大花栀子(Gardenia jasminoides)和水栀子(Gardenia stenophylla)为试验材料,采用盆栽模拟试验法,研究了两种栀子在不同浓度镉(Cd)、铅(Pb)、锌(Zn)复合污染土壤中的生长状况及生理响应,并进一步探讨了大花栀子和水栀子对Cd、Pb、Zn的富集能力及机理。主要研究结果如下:
  (1)低水平Cd、Pb、Zn复合胁迫(T1~T4)可促进大花栀子和水栀子的生长,而高水平复合胁迫(T5~T7)则抑制二者的生长,且对水栀子的抑制作用强于大花栀子。随着Cd、Pb、Zn复合污染处理浓度的增加,大花栀子和水栀子叶片叶绿素含量、根系活力均呈先增加后降低的趋势,且后者降低幅度显著大于前者。说明大花栀子和水栀子对Cd、Pb、Zn复合污染具有一定的耐性,且大花栀子的耐性强于水栀子。
  (2)在低浓度Cd、Pb、Zn复合污染时,两种栀子体内SOD、POD、CAT和APX活性较高,能及时清除植物体内活性氧物质,避免过氧化伤害;但高浓度复合污染下二者体内这四种酶的活性显著降低,清除活性氧物质的能力减弱,MDA均过量积累,植株受到了严重的过氧化伤害。同时,水栀子MDA积累量大于大花栀子,说明水栀子受到的氧化伤害比大花栀子强。
  (3)重金属的化学形态和亚细胞分布研究表明,Cd、Pb、Zn在大花栀子和水栀子根、茎、叶中主要以醋酸提取态、氯化钠提取态和盐酸提取态存在,且Cd、Pb、Zn主要被束缚在植株根、茎、叶细胞壁和可溶性部分中,代谢较强的细胞膜和细胞器中含量极少,有利于增强大花栀子和水栀子对Cd、Pb、Zn的耐性和富集能力。
  (4)Cd、Pb、Zn复合污染下,大花栀子地上部对Cd、Pb、Zn富集量最大值分别可达137.84μg/plant、4546.76μg/plant和3123.93μg/plant,占整株的83.82%~91.48%;水栀子地上部富集量可达90.64μg/plant、2636.89μg/plant和2878.69μg/plant,占整株的88.53%~93.43%。因此,大花栀子比水栀子更具修复潜力。
  综上所述,大花栀子和水栀子生物量大、观赏性强,对Cd、Pb、Zn具有较强的耐性和富集能力。因此,它们是两种可行的Cd、Pb、Zn污染土壤的修复植物,适用于低浓度的Cd、Pb、Zn复合污染土壤的修复。
[硕士论文] 高鹏
环境工程 苏州科技学院;苏州科技大学 2018(学位年度)
摘要:重金属污染关系着生态安全和人体健康,重金属污染土壤修复是目前所面临的紧急任务。生物炭自身稳定性强,比表面积大,表面官能团丰富,含有一定的矿物质(K、Ca、Mg、P),显碱性,对重金属Pb、Cd、Cu等有较好的吸附能力,可用于重金属污染土壤的修复治理。但生物炭修复土壤重金属的原理是通过与重金属发生沉淀、吸附等作用而降低土壤中重金属的移动性,从而降低其生态危害,并非从总量上去除重金属。当环境条件变化时,被生物炭吸附的重金属是否活化而发生再迁移是客观评价生物炭修复重金属稳定性的重要内容。因此本文通过人工模拟老化实验研究在温度、氧化等老化作用下,已被生物炭吸附的Pb、Cd发生再释放的风险;通过单一水力学条件下、水力学和界面化学双重条件下的石英砂柱实验,研究生物炭颗粒在石英砂柱中的径向迁移特征及生物炭已吸附Pb、Cd的再迁移行为、分布规律及关键驱动因子。
  本研究第一部分通过对饱和吸附Cd、Pb的生物炭分别进行化学老化、物理老化和自然老化实验,通过对在三种老化作用下,秸秆生物炭在不同时间重金属的TCLP提取率来评价生物炭对Pb、Cd修复的稳定性。结果表明:三种老化作用下,秸秆生物炭TCLP提取态Pb(TCLP-Pb)和Cd(TCLP-Pb)随着老化时间持续降低。老化56d时,化学老化、物理老化和自然老化处理的TCLP-Cd较老化初期分别降低了49.23%、26.08%和18.58%;TCLP-Pb较老化初期分别下降了75.38%、37.81%和18.74%。老化作用促进了生物炭表面已吸附Cd和Pb的进一步稳定化,稳定化效果依次为化学老化>物理老化>自然老化。重金属进一步稳定化的机理为老化作用提高生物炭表面氧化性,增加含氧官能团,增加了生物炭表面的破碎化,而破碎的生物炭有利于生物炭内部的P、Mg、Ca等元素的溶解释放,为Cd、Pb提供更多的吸附点位,因此老化作用并未活化生物炭表面已吸附的Pb,Cd,而是促进其进一步稳定化。
  本研究第二部分通过对单一水力学条件下,生物炭在石英砂柱迁移实验,研究生物炭悬浊液在不同流速(2.18和6.05ml/mm)条件下,生物炭颗粒在砂柱中的迁移特征和分布规律。结果表明:当流速为2.18ml/min时,生物炭在石英砂柱中的滞留量为767.00g,而当流速为6.05ml/mm时,滞留量为489.01g,是低速条件下滞留量的63.76%。流速增加,生物炭颗粒在石英砂柱中的扩散性减弱,提前穿透现象明显,穿透曲线曲线斜率增加,说明生物炭在石英砂柱中的滞留能力随着流速的增加而逐渐降低。当流速为2.18ml/min时,生物炭在石英砂柱中从上到下呈阶梯状分布,在0-0.5cm的滞留量最大;当流速为6.05ml/mm时,生物炭在0.5-1cm最大,为总量的31.56%。
  本研究第三部分通过对双重作用下,生物炭在石英砂柱中的迁移实验,研究生物炭在不同流速(1.06和5.96ml/min)和离子强度(去离子水和0.05M NaNO3)条件下,生物炭在石英砂柱中的迁移特征及驱动机制。结果显表明:在三种淋溶条件下,1号柱条件下生物炭发生迁移的质量最低,为0.5355g;2号柱条件下生物炭发生迁移质量最大,为0.8691g。1号柱条件下,径向迁移距离最小约1.5-2cm;3号柱条件下生物炭径向迁移距离迁移最大,约为3-3.5cm。
  在界面化学的作用下,离子强度的增加,秸秆生物炭和石英砂颗粒表面的ζ电位降低,两者之间表面的双电层斥力降低,抑制生物炭内部所碱性物质的释放,环境溶液pH降低,导致生物炭和石英砂颗粒表面的负电荷减少,使得生物炭更容易吸附在石英砂颗粒表面;但是溶液中离子强度增加,生物炭颗粒的双电层被压缩,Φmax相应减小,Φmin相应增加,更多的生物炭颗粒通过活性碰撞进入第二极小势能处发生沉降。在水力学作用下,流速的增加,使生物炭表面的Zeta电位高,生物炭的稳定性较好,不易吸附在石英砂颗粒表面;并且孔隙水流速的增加,产生的水动力剪切力促使生物炭颗粒向石英砂柱更深层迁移,最终导致生物炭颗粒继续向更深处迁移。
  本研究第四部分通过对双重作用下,饱和吸附Cd、Pb的生物炭在饱和石英砂中的迁移实验,研究生物炭及已吸附的Pb、Cd在不同流速(1.06和5.96ml/min)和离子强度(去离子水和0.05MNaNO3)条件下的再迁移行为、分布规律及关键驱动因子。结果表明:吸附重金属Cd、Pb后的生物炭,在石英砂柱中发生迁移的质量与未吸附Cd、Pb的生物炭增加了73.35%、51.21%和82.23%。在三种淋溶条件下,随着时间的推移,生物炭会将吸附了的Cd、Pb释放出来,导致生物炭和石英砂颗粒表面的电负性增加。通过Zeta电位也可以看出,吸附了重金属的生物炭在石英砂柱不同深度的Zeta电位较未吸附的生物炭高。致使在吸附了重金属之后生物炭发生迁移的量增多。离子强度和流速的增加,促使生物炭吸附Cd和Pb的活化,秸秆生物炭对Pb2+的吸附主要为离子交换作用,对Cd2+的吸附主要为阳离子-π键作用。流速增加,致使石英砂颗粒表面电负性增加,Pb2+和Cd2+在石英砂柱中的滞留量增加。
  本研究第五部分通过对双重作用下饱和吸附Cd、Pb的生物炭在土柱中的迁移实验,研究已被生物炭吸附的Pb、Cd在不同流速(0.18和1.06ml/min)和离子强度(去离子水和0.05M NaNO3)条件下的再迁移行为、分布规律及关键驱动因子。结果表明:间隙水中的Cd、Pb及DOC浓度,与离子强度的变化成正相关,与流速的变化呈负相关。在土柱深度为2cm处,三种条件下间隙水中重金属浓度的变化和DOC相关性较好;在土柱5cm处,随着离子强度的增加,间隙水中Pb2+浓度和DOC浓度相关性增加,Cd2+浓度和DOC浓度相关性减弱。随着流速的增加,土壤颗粒对重金属的吸附能力增强,重金属离子迁移能力降低;而随着离子强度的增加,生物炭颗粒和土壤颗粒对Cd和Pb吸附能力减弱,重金属离子迁移性增强,并且离子强度的增加对Pb的影响大于Cd的影响。离子强度增加抑制土壤和生物炭内部DOC的释放,而流速的增加,间隙水中DOC浓度基本保持一致,并且处于平衡状态,对DOC的释放与迁移影响较小。由于生物炭颗粒和土壤对Pb的稳定主要通过离子交换作用,对Cd的稳定主要通过阳离子π键作用,导致在土柱不同深度Cd、Pb浓度DOC浓度的相关性有所差别。
[博士论文] 李烨玲
环境科学 中国科学技术大学 2018(学位年度)
摘要:铅(Pb)的毒性广为人知。靶场是人类环境Pb排放的主要场所之一。靶场土壤中的重金属污染物包括铅(Pb)、锑(Sb)、砷(As)、铜(Cu)、锌(Zn)等,它们来源于以Pb为主要成分的弹头、弹头碎片,以及弹壳。废弃的弹头富集在靶挡土壤中,经过风化后将其中的重(类)金属释放到土壤中,对靶场相关人员以及周围的生态环境产生潜在风险。出于国防发展的需要,我国建设有大量的军用靶场、训练场和其它民用靶场,长期的射击训练等活动使这些场地中承载了大量的废弃弹头,造成相应土壤中铅含量的升高。但目前针对于这一特殊场地的污染评估和研究还非常少。国际上虽然关于靶场污染的研究有很多,但是以往的研究大多关注靶场中铅的污染水平、迁移能力以及铅的生态毒性等,与人类健康风险相关的铅的生物有效性研究,以及铅的生物有效性与其形态和靶场土壤性质的相关性研究还很少。
  为了摸清我国靶场的重金属污染水平、查明Pb在不同靶场土壤中的环境行为,以及探究能预测靶场土壤生物有效性的合适方法,本研究选取了位于中国不同气候区域的五个户外靶场:白城靶场(BC)、北京靶场(FY)、成都靶场(CD)、合肥靶场(HF)以及滁州三界靶场(CZ)。它们的地理位置从东北到西南,土壤性质从酸性到碱性,从砂砾壤土到粉砂壤土。野外采集了21个代表性靶场表层土壤以及风化弹头,进行了以下分析和研究:1)土壤中重金属的总浓度,包括Pb、Cu、As、Sb;2)靶场土壤中铅的形态,包括采用连续提取、X射线衍射(XRD)和X射线近边结构光谱(XANES)分析:3)弹头中Pb的风化产物,采用电子探针(EMPA)和扫描电镜/能谱仪(SEM/EDS);4)Pb的生物有效性,包括采用小鼠稳态暴露模型(以肝脏和肾脏为靶器官)的动物实验和两种体外提取方法(RBALP和UBM)分析。根据实验结果对影响Pb在靶场土壤中的行为、命运和生物有效性的主要因素进行了探讨,研究结果将为后期基于环境风险的靶场管理和土壤污染修复提供了重要基础资料。
  分析结果表明,五个靶场土壤中Pb和Cu的范围都显著提升。Pb的浓度范围从847.2到15,550.0mg/kg,平均值为4,796mg/kg,大大超过了我国《土壤环境质量标准》(GB15618-1995)Ⅲ类土壤标准限值500mg/kg。Cu的范围从41.0到1319.3mg/kg,平均值为330.1mg/kg。Sb只在污染最为严重的成都靶场(CD)有明显的升高。而As的污染不明显,主要来自土壤背景值。各靶场土壤的污染水平顺序为:CD>FY>HF>CZ>BC。
  XRD结果显示靶场土壤中Pb的主要矿物形态具有较大的差异,在BC靶场的碱性土壤中,Pb主要以水白铅矿和磷氯铅矿(Pb5(PO4)3Cl)的形式存在,而在酸雨沉降区的CD靶场以及酸性土壤的滁州(CZ)靶场土壤中铅主要以硫酸铅(PbS O4)为主。各靶场土壤中都含有一定量的过氧化碳酸铅(Shannonite,Pb2O(CO3)。扫描电镜(SEM)分析结果揭示Pb在弹头初始风化阶段的产物有白铅矿(PbCO3)和水白铅矿(Pb3(CO3)2(OH)2),意味着铅从弹头到土壤的释放过程存在形态的转变。白铅矿晶体形态多样,主要为薄片状、棒状,水白铅矿主要为扁平六角圆盘状。
  对土壤溶液中的Pb形态进行模拟,结果显示溶液中Pb的主要存在形式为Pb(OH)+和Pb2+。连续提取分析结果揭示靶场土壤中金属的化学形态分布类似,铁锰氧化物结合态、碳酸盐结合态和腐殖酸结合态是Pb和Cu的主要化学形态,只有在酸性土壤的CZ靶场土壤中含有较高比例的离子交换态Pb,达到14%。残留态Pb在各靶场土壤中都很少,大约为5%,但残留态是Sb和As的主要形态。相关性分析结果表明,pH与水溶态和离子交换态的Pb含量总和呈显著负相关关系,此外细颗粒土壤比例(<63μm,粘土+粉砂)与各重金属的总浓度呈显著正相关关系,但与铅和锑的迁移系数(水溶态+离子交换态+碳酸盐态所占比例)呈显著负相关关系,说明细颗粒土壤对于金属具有更强的滞留能力。Pb在各靶场土壤中的迁移能力顺序为:BC>CZ>FY≈CD>HF。
  废弃的弹头在经受风化作用后,外层形成风化外壳,风化外壳坚硬致密,但其中也有一些裂隙存在,这一方面能够较大程度地保护弹头内层结构,降低风化速率,但存在的裂隙为弹头内外物质流动提供通道,使进一步风化成为可能。铅钢核弹头的风化外壳结构类似于钢铁腐蚀层,具有双层结构。内层主要成分为钢壳的腐蚀产物,即铁的氧化物/水合氧化物,含有来自弹头内部的Pb、Cu和Zn;在外层中,来自接触土壤中的石英、长石、方解石等矿物嵌入铁的氧化物/水合氧化物基质中,呈斑块状分布。
  各靶场土壤的生物可利用Pb的浓度差别很大,但是生物可利用性(PbBAc)差异却很小,几乎都在90%以上。采用RBALP与UBM胃态模型提取的生物可利用性结果非常接近,平均值分别为98%(PbRBALP)和95%(PbUBM-G),两者之间具有很高的相关性(R2=0.9889)。采用小鼠口给暴露模型测得靶场土壤中相对生物有效性(Pb RBA)为85~100%(肾脏为靶器官)和66~115%(肝脏为靶器官)。与其它Pb污染类型的土壤相比,靶场土壤的Pb RBA处于生物有效性范围的最高端,与体外实验获得的结果(Pb BAc)相一致。综合以往研究的数据,可以得到RBALP体外模型与小鼠体内模型之间的线性回归方程(IVIVC):y=1.14x-25.74,R2=0.75,p<0.05,说明简单、经济、高效的RBALP方法可以用来代替动物模型预测靶场土壤Pb的生物有效性。Pb的各化学形态与Pb BAc浓度之间都均具有明显的相关关系,其中水溶态+离子交换态+碳酸盐结合态与生物可利用Pb浓度之间的相关性最为显著(y=0.39x+28.732,r2=0.89,P<0.001)。但Pb BAc(%)与各形态所占比例(%)之间以及与土壤性质(pH和粒度)之间并无显著相关性。
  总结上述研究成果,发现我国靶场土壤中Pb污染严重,具有较高的迁移性和生物利用性,对周围环境和人体健康都具有潜在的毒害性,有必要采取措施对其进行适当的处理或者回收。特别是在基于风险的靶场土壤评估和/或修复时应该考虑到我国靶场土壤中Pb具有极高的生物有效性。
[硕士论文] 房瑜静
环境科学 扬州大学 2018(学位年度)
摘要:随着近年来工农业生产和社会发展,未处理工业废水与生活废水以及矿物开采过程中含有多种重金属的水体被引用为农业灌溉用水,引发了土壤重金属污染问题。土壤重金属通过动植物进入食物链,在人体内发生富集,从而对人体健康造成威胁。因此土壤重金属超标问题已成为重要的环境问题和社会问题。
  要减少土壤重金属在农产品中的富集,必须对污染的土壤进行修复。其方法之一是通过添加钝化材料来降低土壤中重金属的活性,从而减少植物对重金属的吸收量。已有的重金属钝化材料研究大多是在试验室内对材料吸附和解吸重金属的特点进行探讨,或通过短期植物吸收试验观察其效果。而在实际改土时,还应考虑它们对重金属钝化效果的可持续性,但目前在这方面的研究很少。本文选择被认为具有重金属钝化效果的生物炭、硅藻土、凹凸棒、保水剂等四种材料,使其分别吸附重金属Pb、Cu、Cd加入到土壤中,随后进行连续收割六茬黑麦草的生物有效性试验。通过六茬黑麦草对Pb、Cu、Cd的累计量及土壤中残留重金属不同形态分布的研究,探讨了四种材料所吸附重金属在较长时期段的生物有效性和释放特征,以及有钝化材料共存时重金属在土壤中的形态转化特点,所获得的主要研究结果如下:
  (1)四种材料在一定浓度的溶液中对Pb和Cu的最大吸附能力排序:保水剂>凹凸棒>生物炭>硅藻土;对Cd的最大吸附能力排序:保水剂>生物炭>凹凸棒>硅藻土。
  (2)四种材料与Pb、Cu、Cd离子之间的结合方式绝大部分是以络合或者是螯合为主,以简单的离子交换较少。
  (3)黑麦草试验表明,保水剂所吸附的Pb、Cd的生物有效性最大;硅藻土所吸附Cu的生物有效性最大。
  (4)长期吸收试验表明,黑麦草对Pb、Cu、Cd的积累主要发生在前4茬,所吸收的Pb、Cu、Cd占整个生长期所积累重金属的85%以上。
  (5)饱和重金属材料的黑麦草试验显示,在土壤残留的重金属各形态中,四种材料的饱和Pb处理的可还原态最高,残渣态最低;生物炭和保水剂饱和Cu处理的残渣态Cu含量最低,而凹凸棒饱和Cu处理的残渣态Cu含量最高;对Cd来说,四种材料处理的残渣态最高,除了凹凸棒饱和Cd处理的残渣态最低,其他三种材料均是可还原态最低。
  (6)试验表明,钝化材料对土壤理化性质及养分的影响如下:对土壤pH的影响不大;除添加硅藻土处理(CK硅)和添加凹凸棒处理(CK凹)使土壤电导率有降低的趋势外,其余处理对土壤电导率的影响均不大;添加生物炭处理(CK生)使土壤有机质含量有所增高,而其他处理的有机质含量变化不大;土壤全氮量、铵态氮和硝态氮受添加钝化材判的影响不大;添加生物炭使土壤速效钾明显增加。
[硕士论文] 李雪
环境工程 广西大学 2018(学位年度)
摘要:六六六(HCHs)是持久性有机污染物之一,易在土壤中积累、残留。中国化工污染场地数量多、污染重,已经停产的六六六生产企业原厂区内土壤污染严重,HCHs污染场地备受土壤修复工作者的关注。微生物修复被认为是消除土壤中HCHs的有效方法,笔者曾尝试从污染土壤中筛选HCHs降解菌,但经过几轮驯化后发现其降解效果并不理想,故购买了高效降解菌剂进行HCHs的降解研究。
  本研究对南宁某化工污染场地土壤的HCHs进行生物强化修复。通过室内培养实验优化微生物降解条件,并在化工污染厂区内进行了原地异位中试实验,研究了两种不同充氧方式(强制通风和定期翻堆)下外源微生物对化工场地污染土壤中HCHs的消解,并从修复过程土壤微生物群落代谢活性、碳源利用和酶活性变化等角度初步探讨微生物修复机理,旨在为化工污染场地土壤修复工程提供技术参数和实践支撑。主要研究结果如下:
  (1)建立了土壤HCHs的测定方法和条件。根据所研究场地土壤中HCHs的污染情况,通过分析比较各种检测方法,本实验确定采用超声波提取法和气相色谱石英毛细管柱分离、ECD检测器检测的方法。结果表明:在该条件下土壤样品中HCHs的四种异构体的色谱峰分离较好,加标回收率在75.6%~118.8%之间,相对标准偏差为0.7%~7.8%。该方法准确、灵敏度高。
  (2)采用室内培养方法研究了不同菌剂投加量、不同水分含量对土壤中HCHs的消解效果影响。结果表明:培养14d后,与未添加菌剂的土壤相比,添加外源菌均显著降低了土壤中HCHs的含量,其中投加量为0.3%和0.5%时消解率分别达到了24.8%和29.6%,但两者差异不显著。选定投加量为0.3%,当含水率为30%时对HCHs的消解效果最好,消解率达到27%。
  (3)采用生物堆的方法研究了中试规模外源菌作用下强制通风和定期翻堆两种不同充氧方式下外源微生物对六六六(HCHs)的消解效果及修复过程中土壤理化指标的变化。结果表明:经过63d的运行,强制通风处理土壤中总HCHs、α-HCH、β-HCH的消解率分别达到了48%、61%和35%,定期翻堆处理消解率分别达到了71%、82%和45%,定期翻堆效果优于强制通风。
  (4)中试修复过程中两处理土壤中的细菌数量,过氧化氢酶、脲酶、脱氢酶活性较0d均提高,总体上定期翻堆处理高于强制通风处理。两处理土壤中三种酶活性均与土壤中HCHs残留量负相关,脱氢酶活性相关性显著,土壤中酶可促进HCHs的消解。
  (5)中试修复过程中两处理的微生物活性较0d均提高,定期翻堆高于强制通风。修复过程中微生物优先利用的碳源类型发生改变,但两处理间无显著差异。系统运行结束后两处理优先利用的碳源类型为酯类>氨基酸类>酸类,定期翻堆处理均匀度指数E、丰富度指数S、优势度指数D、McIntosh指数均高于强制通风处理,差异显著。
[硕士论文] 陈艳雪
环境工程 兰州交通大学 2018(学位年度)
摘要:营养元素的存在形态及其转化直接影响到植物的生长和代谢,科学且有效地利用土壤中营养元素,使其转化为作物可直接利用的形态,对提高作物产量和改良农业生态环境大有裨益。硫元素是作物生长发育不可缺少的营养元素,就需要量而言仅次于氮、磷和钾。硫在土壤中含量虽较少,但却是土壤物质循环的重要组成部分,参与多种化学平衡反应。硫素在土壤中的氧化与还原作用对土壤生态环境具有重要意义。然而,由于自然淋滤作用和长期施肥不平衡现象,加之为防止大气污染的限制硫排放政策的实施,土壤缺硫问题日益严重。淡灰钙土是我国西北地区主要的土壤类型之一,土壤贫瘠,肥力水平低,孔隙率低,透水性差,营养元素淋失严重。兰州地区施肥以尿素和磷肥复合肥、碳氨肥料为主,导致土壤潜在缺硫。因此,充分利用土壤中硫素,将还原态的硫氧化成植物能直接利用的硫酸盐化合物对促进植物生长、改良土壤硫素缺失现状非常重要。
  生物质炭是将生物质在限氧条件下热解得到的多孔、富碳且高度芳香化的物质。其比表面积大,孔隙结构发达,在环境修复和土壤改良等领域应用价值高,已然得到学术界的广泛关注。目前,关于生物质炭对土壤中氮和磷的影响研究较多,然而,对硫的研究却极为鲜见。因此,本文选取油菜秸秆在300℃和600℃下制备生物质炭(分别标记为BS300和BS600),而后,将两种生物质炭分别以0%、1%、3%和5%的比例与淡灰钙土混合(分别记为CK、BS3001、BS3003、BS3005和CK、BS6001、BS6003、BS6005),在有氧条件下,25±1℃恒温培育12周。分析在不同生物质炭的施加量时,土壤理化性质、酶活性和各种形态硫的含量随培育时间的变化情况,研究生物质炭施加量对土壤理化性质及硫形态转化的影响。利用高通量测序技术,分析施加生物质炭后,土壤中微生物数量、丰度、群落结构及其多样性的变化情况。为生物质炭在改良土壤环境的应用提供理论参考。主要研究结果有:
  (1)生物质炭施入土壤中,可增大土壤pH值、电导率、有机质含量和脲酶活性,对过氧化氢酶影响较小。生物质炭对土壤理化性质的影响与培育时间有关,与生物质炭的施加量有关。土壤pH值和电导率随时间呈先增后减再增大的趋势;土壤有机质含量随时间变化先增大后减小;土壤脲酶活性随时间变化而呈先增大后减小趋势。培育12周之后,这些指标的值与其初始值相比,增减幅度不同。BS300施加量为0%、1%、3%和5%时,pH值的增幅分别为3.2%、4.7%、3.1%和0.7%;电导率的增幅分别为47.5%、18.3%、9.9%和-14.3%;施加0%、1%、3%和5% BS600后pH值与初始值相比分别减小了-3.2%、1.9%、4.9%和3.3%;电导率的增幅分别为47.5%、51.7%、25.4%和27.2%。土壤pH值、电导率、有机质含量都随生物质炭施加量的增加而显著增大,培养周期结束时测得,BS300和BS600施加量为1%、3%、5%时,土壤pH值比对照组分别增大了5.4%、7.8%、9.7%和6.3%、12.6%、18.1%;土壤电导率比对照组分别增加了23.4%、71.4%、78.9%和41.1%、90.9%、178.6%;有机质含量均为对照组的2倍以上。土壤脲酶活性随BS300施加量的增大而减小,且呈显著性差异,过氧化氢酶活性随生物质炭施加量无显著性变化。
  (2)土壤中各种形态硫的含量随培育时间变化而变化,其变化幅度随着生物质炭施加量不同而不同。土壤全硫、水溶态硫、吸附态硫和盐酸可溶态硫含量随培育时间的变化规律均为先减后增再减小,有机硫含量呈先增后减趋势。培育12周之后,各形态硫的含量与其初始值相比,增减幅度不同。BS300施加量为0%、1%、3%和5%时,全硫含量减小的幅度分别为25.8%、30.4%、25.4%和26.6%;水溶态硫减小幅度分别为58.9%、57.2%、30.2%和66.9%,吸附态硫减小幅度分别为54.6%、62.2%、69.2%和72.2%,盐酸可溶态硫减小幅度分别为51.3%、50.2%、50.0%和57.8%; BS600施加量为0%、1%、3%和5%时,水溶态硫减小幅度分别为58.9%、52.2%、53.7%和49.3%,吸附态硫减小幅度分别为54.6%、66.0%、64.5%和66.9%,盐酸可溶态硫增大的幅度分别为-51.3%、3.4%、14.2%和28.5%。此外,各种形态硫的含量随生物质炭施加量不同而呈显著性差异。水溶态硫和盐酸可溶态硫的含量随BS300施加量的增加而先增后减,且差异显著,随BS600施加量增加而显著增加;吸附态硫含硫随BS300施加量的变化不显著,随BS600施加量增大而增大,但无显著性差异。
  (3)培育12周之后,施加生物质炭的土壤与未施加生物质炭的土壤相比,微生物群落的OTU数量减少,均匀度降低,OTU丰度增加。随着生物质炭施加量增加,OTU间的丰度差异增大。施加生物质炭,土壤中微生物的多样性增大,其变化与生物质炭的施加量有关。各样本组之间的Chao1指数大小关系均为:BS3001>BS3005>CK>BS3003,CK> BS6001>BS6005> BS6003,ACE指数同Chao1; Shannon指数大小关系为:BS3001>BS3005>CK> BS3003,BS6003>CK> BS6001>BS6005。不同生物质炭处理下各土样中细菌群落结构在各分类水平上均具有较高的多样性,大约包含36个门、100个纲、130个目、200个科、250个属、110个种。主要包括变形菌门、芽单胞菌门、浮霉菌门、拟杆菌门、酸杆菌门、放线菌门、绿弯菌门、广古菌门、厚壁菌门、硝化螺旋菌门和蓝藻门等。各个菌群在不同生物质炭施加量的样本中所占的比例有所差异,在门水平下,数量最多的变形菌门,在CK、BS3001、BS3003和BS3005样本中所占比例的平均值分别为32.1%、27.8%、31.0%和23.4%;在CK、BS6001、BS6003和BS6005样本中所占比例的平均值分别为32.0%、31.8%、24.8%和30.3%。不同生物质炭施加量对应的样本组之间的微生物群落结构差异性较大。对BS300组组间差异贡献较大的微生物包括变形杆菌、拟杆菌和根瘤菌等。对BS600组组间差异贡献较大微生物包括放线菌、拟杆菌和变形菌等。微生物的群落结构受生物因素和非生物因素(如环境因子)的影响。土壤的理化性质与各形态硫的含量以及土壤样本之间均存在相关关系。
  综上,施加生物质炭可改变淡灰钙土土壤理化性质及酶活性,影响土壤中硫形态转化和微生物群落结构及其多样性。生物质炭对淡灰钙土土壤环境有一定的改良作用。
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