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[博士论文] 王金平
动力工程与工程热物理;热能工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:为了实现经济的可持续发展,中国对燃煤机组提出了超低排放的要求。中国应用最广泛的湿法脱硫技术在脱除SO2的同时,增加了锅炉的水耗,由于脱硫塔出口的烟气湿度增大,烟气排入大气时引起了“石膏雨”和“白色烟羽”等环境问题。论文针对这一问题,采用冷凝法,通过研发新型氟塑料烟气冷却器,开展了烟气余热及水分一体化回收技术研究。
  论文以天津国电津能热电厂的330MW燃煤供热机组为研究对象,开展了烟气余热及水分一体化回收技术方案研究,在对比该机组采用常规低温省煤器、低温省煤器联合暖风器、旁路烟道低温省煤器3种余热利用方案的热力性能和技术可行性的基础上,针对该机组提出了“分级布置、二次回收”的烟气余热及烟气水分一体化回收技术方案。
  研制开发了适用于烟气余热及水分一体化回收的新型氟塑料烟气冷却器。通过实验,对比了DD防腐涂层、G3(搪瓷)防腐涂层和氟塑料换热管的耐酸腐蚀性能,确定了以具有良好耐腐蚀性能的氟塑料管为基础研发新型烟气冷却器;针对中试试验,设计、制造了氟塑料烟气冷却器,搭建了中试试验台,进行了氟塑料烟气冷却器的传热、阻力及冷凝脱水性能试验。试验结果表明:采用小管径、薄壁厚的氟塑料管可极大提高传热效率,氟塑料烟气冷却器在冷却原烟气时传热系数达到150~163W/(m2·℃),冷凝净烟气时传热系数达到380~400W/(m2·℃);氟塑料烟气冷却器通过冷凝烟气可以实现烟气余热及水分的一体化回收,使烟气中的水分大量脱除。
  对烟气余热及水分一体化回收系统的运行特性进行了研究。构建了烟气余热及水分一体化回收系统的仿真模型,模拟了一体化系统投入与退出对机组运行特性的影响以及机组投入一体化系统后的变负荷特性,结果表明,烟气余热利用及水分回收一体化系统的投入,对火电机组运行的稳定性影响较小,原机组的控制系统无需改造即可保证机组正常运行。对系统的热经济学分析表明,投入一体化回收系统后,机组主要部件的单位(炯)成本均有所下降,达到了节能的效果。
  在天津国电津能热电厂进行了烟气余热及水分一体化回收工程示范。通过系统连续运行9个月的数据分析和系统投入前后的机组性能试验对比,系统累计回收烟气冷凝水量26400吨,节约脱硫系统用水77%;在330MW额定工况下可回收烟气中的水分6.4t/h,发电煤耗降低3.09g/(kW·h),脱硫塔出口固体颗粒物浓度为8.08mg/Nm3,达到了超低排放10mg/Nm3的标准。系统在回收烟气余热和水分的同时,还具有一定的除尘功能,为燃煤锅炉颗粒物排放控制提供了新的路径。
[硕士论文] 胡潇
化学工程 哈尔滨工程大学 2018(学位年度)
摘要:乏燃料后处理是充分利用铀资源,保障核能可持续发展,保护环境的关键技术之一,通过乏燃料后处理,可以显著减少放射性废物体积和毒性。其中熔盐液态金属的还原萃取和电解精炼被认为是有前途的干法后处理技术。因此,本文采用熔盐/液态金属还原萃取法和电解精炼法进行稀土元素的分离。在CaF2-LiF熔液体系中分别以液态金属Pb-Li、Bi-Li和Al-Li作为还原萃取剂,研究还原萃取熔盐中的稀土元素;同时在KCl-LiCl熔盐中研究了Al-Gd合金的电解精炼。具体研究内容如下:
  1.在1123K的温度下,在CaF2-LiF熔盐体系中分别以液态金属(Pb-Li、Bi-Li和Al-Li)还原萃取稀土(Sm,Eu,Ce)。首先采用方波伏安法测定还原峰电流与稀土离子浓度的关系,绘制标准工作曲线;然后分别研究了Sm、Eu、Ce在CaF2-LiF熔盐体系中,以不同萃取剂进行还原萃取过程,并利用标准工作曲线检测了在氟化物熔融盐LiF-CaF2-RE3+/液态金属还原萃取RE3+(Sm,Eu,Ce)离子过程中,稀土离子浓度随时间的变化;并研究了不同萃取剂对还原萃取过程的影响,计算了萃取不同稀土的萃取率和萃取速率。
  2.在873K温度下,以Al-Gd合金为工作电极,在KCl-LiCl熔盐中采用循环伏安法、方波伏安法、阳极极化曲线法、塔菲尔曲线研究了合金的阳极溶解过程。通过不同时间的循环伏安曲线和方波伏安曲线确定不同成分的合金的溶解电位和溶解程度。利用极化曲线确定腐蚀电位及腐蚀行为。通过不同温度的塔菲尔曲线计算交换电流密度。探讨了阳极电位、不同溶解时间对阳极溶解的影响。利用XRD和SEM对不同条件下阳极溶解后的合金进行表征。着重分析了铝钆合金的阳极溶解过程。
  3.研究了Al-Gd合金的电解精炼,在不同的电解条件下,如不同电流强度下、不同电解时间或不同工作电极下等条件下,电化学提取铝,讨论不同电解条件下对Al-Gd合金电解精炼的影响,计算电化学提取过程的电流效率。
[硕士论文] 吴佳雯
动力工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:火电厂燃煤是引起人为排放汞污染的主要因素。煤种痕量元素随煤炭经炉膛高温燃烧后,随烟气途经烟气净化装置,部分重金属富集到燃煤副产物中,部分随烟气排放到环境中。随着烟气净化装置的投入使用,脱硫石膏和飞灰产量增加具有较大的资源利用价值。脱硫石膏颗粒更细,品位较高,可代替天然石膏生产墙板等。飞灰可用于水泥、混凝土的生产。在燃煤副产物的资源化利用、储存放置过程中,可能存在着酸雨淋洗、加热等过程,部分汞将会释放出来。因此,研究燃煤副产物中重金属汞的赋存形态对其二次资源化利用及储存提供理论指导。对此,海内外许多学者提出多种方法研究汞的赋存形态。其中,应用较为广泛的为BCR连续提取法。国内外许多学者采用该方法研究脱硫石膏中汞的赋存形态,但回收比较低。
  本文认为回收比低的原因可能为:(1)加入水溶液淋洗存在着Hg0释放;(2)水浴加热(90℃)过程中存在着Hg0释放。BCR方法测的是浸取液中汞含量,因Hg0不溶于水,所以该部分Hg0不能被测得。首先设计实验验证在加入水溶液后存在着Hg0释放,其次提出改进BCR方法。通过选取五种脱硫石膏和三种飞灰样品对其进行BCR实验和改进BCR实验,从而获得更为准确的燃煤副产物中汞的赋存形态。对比两浸提方法实验结果发现,在加热过程中可能存在着显著的汞减少。设计实验验证在水浴加热(90℃)的过程中存在着Hg0的释放。
  本文研究表明,水溶液淋洗可以促进Hg0的释放。在加入水溶液淋洗过程中,脱硫石膏和飞灰分别约有30%和20%Hg0逸出。对脱硫石膏和飞灰中汞的赋存形态分析发现,脱硫石膏具有较强的汞迁移能力。脱硫石膏中有效态汞超过90%,该部分为可能在环境中迁移出来的汞。F5残渣态为最为稳定的形态,不易从脱硫石膏或飞灰中逸出。飞灰中相比脱硫石膏具有较高的F5(残渣态汞)比重,相比之下,飞灰具有较高的环境稳定性。水浴加热可以促进Hg0释放。此次实验中,在水浴加热的过程中,脱硫石膏和飞灰中分别约有25%和20%Hg0逸出。Hg0逸出量可能和样品中Hg2Cl2和HgCl2的含量有关。通过两种浸提方法实验结果对比,可以发现脱硫石膏采用“改进BCR方法”可将回收比由原来的50%左右,提高到100%左右。飞灰采用“改进BCR方法”可将回收比由原来的70%左右,提高至100%左右。“改进BCR方法”可有效提高回收比,可以更为准确的了解汞的赋存形态,有利于评估脱硫石膏和飞灰在后续资源化利用过程中或贮存过程中汞的迁移能力。
[硕士论文] 胡海涛
动力工程及工程热物理 山东大学 2018(学位年度)
摘要:中国环保要求日益严格,越来越多的电厂考虑脱硫废水的合理回收利用,然而目前脱硫废水零排放处理工艺十分昂贵。考虑到烟气湿法脱硫前,大量低温烟气的热量没有被利用,如果可以利用这部分废热处理脱硫废水将会十分经济。
  降膜蒸发广泛应用于化工、食品、污水处理、海水淡化及医药等工业中,降膜蒸发器具有温差小、结构紧凑、滞留时间短等优点。本文提出采用CaCl2溶液模拟脱硫废水,采用垂直降膜方式、气液逆流接触换热蒸发。相对于常规的降膜蒸发方式,本文采用低温烟气作为热源,以便更好利用低品位热源,降低脱硫废水处理成本。
  本文研究的低温烟气温度范围为80~120℃,建立了绝热逆流降膜蒸发过程的控制方程,用数值模拟计算的方法研究了降膜蒸发热质传递过程,初步探究气液雷诺数、溶液盐浓度、烟气温度和烟气湿度对蒸发性能的影响。模拟计算结果发现在蒸发管内,烟气侧的温度分布与含湿量分布正好相反,液膜附近烟气含湿量最高,温度最低。随着入口烟气含湿量增大,烟气中用来蒸发溶液的热量逐渐减小。提高气液雷诺数和入口烟气的温度能够增加低温烟气的蒸发能力;提高入口烟气湿度会降低烟气的蒸发能力;CaCl2稀溶液的质量分数0从增加到4%,烟气蒸发能力略有降低,但是影响非常小。
  设计搭建了绝热逆流垂直降膜蒸发试验台,继续探究各影响因素对低温热烟气蒸发脱硫废水的影响。通过实验结果与模拟结果进行的对比分析,表明烟气雷诺数、入口烟气温度和湿度对低温烟气的蒸发能力影响与模拟结果趋势一致,提高入口烟气温度和流速,降低入口烟气湿度都能促进蒸发;虽然溶液雷诺数提升对溶液蒸发也起到促进作用,但是当溶液雷诺数大于1600时烟气开始带液,烟气蒸发能力开始下降,因此在合适范围内提高溶液流量能促进蒸发;CaCl2稀溶液在质量分数1%到3%之间低温烟气蒸发能力相近;气液高雷诺数情况下,溶液中的盐分随着液滴被烟气带走,降膜管浸润表面结垢均匀,烟气入口位置易发生结垢。
  通过试验数据分析得到,本实验条件下蒸发量为0.54kg/(m2.h)~2.16kg/(m2.h),各工况下传质系数介于0.012m/s~0.036m/s之间,对流传质系数关联式为hm=X0.753Resol0.021Rea0.568Tain0.25。
[硕士论文] 沈鲁光
动力工程 山东大学 2018(学位年度)
摘要:目前,中国燃煤电厂控制SO2排放的主要技术手段为湿法烟气脱硫技术,该技术在运行过程中会产生大量含重金属离子、氯离子的“脱硫废水”。脱硫废水水质成分复杂,处理难度高,通过传统的废水处理技术(化学沉淀法)难以脱除脱硫废水中富集的Cl-,无法达到脱硫废水零排放的要求,在本质上限制了脱硫废水的循环利用。
  利用烟道蒸发技术则能够达到脱硫废水零排放的要求。但是,该技术存在容易引起烟道干燥段的腐蚀、结垢与堵塞等问题。为解决上述问题,本文提出了脱硫废水调质蒸发协同烟气污染物脱除技术,通过新建干燥塔,从空预器前抽取部分热烟气(中温烟气)对脱硫废水进行喷雾干燥处理,同时通过脱硫废水调质协同脱除SO2和NOx。在理论分析的基础上,根据实验需求,分别设计并搭建了脱硫废水喷雾干燥中试试验系统和脱硫废水喷雾干燥协同污染物脱除机理实验系统。研究了脱硫废水的干燥特性、固相干燥产物特性及脱硫废水干燥过程中的Cl-析出规律、协同脱除SO2和NOx的规律,以期为该新型废水处理技术的推广应用提供理论与数据支持。
  首先,通过脱硫废水喷雾干燥中试试验系统对脱硫废水的干燥特性及固相干燥产物特性进行研究,研究发现:与低温烟气相比,中温烟气蒸发脱硫废水能够灵活控制干燥塔出口烟温,干燥过程温度变化更为平缓,干燥更加迅速与可靠;脱硫废水干燥产物主要是MgSO4·H2O、CaSO4·0.5H2O、NaCl,其颗粒为表面粗糙多孔或不完整的空心球体,且颗粒平均粒径远大于粉煤灰平均粒径;粉煤灰中掺入脱硫废水干燥产物后,其比电阻随温度的升高先减少后略有增大,但在120℃后与原粉煤灰的比电阻差别不大;干燥过程中废水雾滴与粉煤灰颗粒碰撞团聚后形成链状、球状或者不规则簇状团聚物,使得颗粒粒径进一步增大,有利于静电除尘的高效收集。
  其次,通过脱硫废水喷雾干燥协同污染物脱除机理实验系统对脱硫废水干燥过程中的Cl-析出规律进行研究,研究发现:随着烟气温度的升高,Cl-析出量及析出比例均是先增大后略有减小;随着喷水量的增大,Cl-析出量及析出比例均是逐渐增大;随着Cl-浓度的增大,Cl-析出量逐渐增大,Cl-析出比例逐渐减小;随着PH值的升高,Cl-析出量及析出比例均是逐渐减小。可将脱硫废水调质碱性后再进行喷雾干燥,以减小Cl-析出对金属腐蚀的影响。
  然后,研究了脱硫废水干燥过程中协同脱除SO2和NOx的规律,研究发现:随着烟气温度的升高,SO2脱除效率和NO2脱除效率均是逐渐减小;随着喷水量的增大,SO2脱除效率和NO2脱除效率均是逐渐增大;随着Cl-浓度的增大,SO2脱除效率逐渐增大,NO2脱除效率逐渐减小;随着OH-/S摩尔比的增大,SO2脱除效率和NO2脱除效率均是逐渐增大;随着SO2通入量的增大,SO2脱除效率和NO2脱除效率均是逐渐减小;随着NO2通入量的增大,SO2脱除效率和NO2脱除效率均是逐渐减小。碱性脱硫废水喷雾干燥过程中可实现SO2和NOx的脱除,且PH值越大,SO2和NOx的脱除效率越高。
  本研究表明,脱硫废水调质蒸发协同烟气污染物脱除技术,既能够实现脱硫废水的零排放,同时还可以兼顾脱除烟气中部分污染物,对于废水处理和SO2超净排放均有重要的实用价值和研究意义。
[硕士论文] 费天皓
动力工程 山东大学 2018(学位年度)
摘要:生物质电厂的快速发展,一方面产生大量生物质灰,另一方面也释放出SO2、NOx等气态污染物。随着排放标准的日益严格,生物质电厂的超低排放改造已经提上日程。鉴于生物质灰的强碱性,课题组提出利用生物质灰吸收烟气中SO2和NO2的技术思路,以较低成本实现硫、氮污染物的超低排放。本文主要研究了典型生物质灰模拟烟气中SO2和NO2吸收的特性,并通过反应产物的表征揭示生物质灰脱硫脱硝的机理。
  本文首先选取五种北方典型生物质(小麦秸秆、棉花秸秆、杨树皮、玉米秸秆、玉米芯),干燥处理后制取灰样并对其成分和性质进行了分析。生物质灰颗粒大小不同,形貌各异,颗粒表面往往有碱金属和碱土金属附着物。K、Cl、Si、Ca是生物质灰中主要的无机元素,其含量差异很大。杨树皮灰中钙的含量明显高于其他灰样,小麦秸秆灰和玉米秸秆灰硅含量较高,玉米芯灰含有大量钾。XRD结果显示生物质灰主要含有KCl和SiO2,棉花杆灰中检测到了Ca、Mg矿物,树皮灰中检测到了Ca、Mg碳酸盐。
  其次通过固定床试验台研究了生物质灰吸收SO2和NO2的特性,考察了温度、含水量、水蒸气含量等参数对脱硫脱硝特性的影响。试验结果表明,生物质灰吸收SO2时,反应初期SO2被全部吸收,随后吸收率快速下降,最后趋于平稳。生物质灰掺水后穿透时间延长,下降速率也变缓,对SO2的吸收有明显的的促进作用。模拟烟气水蒸气含量升高,干燥时间延长,吸收量增大。反应温度降低也有利于SO2的吸收。生物质灰对NO2吸收初期不存在NO的释放,随后NO浓度逐渐上升,50分钟后基本达到稳定。生物质灰掺水有利于NO2的吸收,温度升高则使NO2吸收效果变差。生物质灰吸收SO2和NO2为酸碱中和反应,NO2与SO2同时脱除时两者属于竞争关系。掺水后,生物质灰颗粒表面形成液膜,气固反应变成液相中离子反应,因此具有较高的反应速率。随时间的延长,吸收剂颗粒内的水分蒸发,同时反应产物覆盖颗粒表面,气体扩散阻力变大,反应速率下降。
  然后对吸收产物进行了分析。扫描电镜结果显示,生物质灰脱硫之后,玉米秸秆灰和棉花秸秆灰颗粒上覆盖光滑不规则形状产物,小麦秸秆灰颗粒上产生一些针状产物,杨树皮灰和玉米芯灰表面则是凹凸不平的附着物。反应产物的分析发现,生物质灰吸收SO2与K、Ca有关,脱硫产物主要由S、O、Cl、K、Ca组成,反应产物主要为K、Ca的硫酸盐。
  最后典型生物质电厂飞灰的分析及SO2吸收实验表明,飞灰为非均相物质,形貌多样,主要包括不规则块状/条状物、球状物和絮状物。絮状物含有大量CaO,具备低温吸收SO2的潜力。生物质灰中掺入水起到了增湿活化的作用,生物质灰的CaO转化为Ca(OH)2,同时生物质灰颗粒表面形成水膜,提高了脱硫效率。脱硫后生物质灰中S元素含量明显增加,颗粒表面生成硫酸钙,为片状结晶状物质。
  本文通过生物质灰对SO2和NO2吸收的试验研究,得到了生物质灰脱硫脱硝的关键反应条件,描述了生物质灰吸收SO2和NO2的反应路径,为技术的推广应用提供了可靠的基础数据和理论参考。
[硕士论文] 史杰文
动力工程 山东大学 2018(学位年度)
摘要:燃煤电站对于SO2和NOx的排放控制日益严格,研究低成本联合脱除新技术具有重要意义。本文提出基于钙基吸收剂的CO2、SO2和NO联合脱除新思路,制备了具有较高CO2捕集性能的复合吸收剂;采用CaO/生物质焦同时高效脱除烟气中SO2和NO,有望大幅度降低运行成本,实现SO2与NO超低排放。
  提出了CaO和海泡石通过水合制备的新型复合钙基CO2吸收剂的新方法,在钙循环条件下研究了复合钙基吸收剂的循环CO2捕集性能。在双重固定床反应器中确定了最佳水合温度、水合时间和适宜CaO/海泡石质量比;在最佳条件下,10次循环后复合吸收剂的捕集CO2性能比CaO高56%。复合吸收剂的主要物相为CaO,同时含有MgO和Ca2SiO4,这两种物质具有较高抗烧结性能,提高了CaO的抗烧结性能。复合吸收剂具有发达孔隙结构、较大比表面积和比孔容,尤其在10-100nm范围内的孔容为CaO的7.5倍,而这部分孔隙是CaO吸收的重要区域,因此该吸收剂具有较高捕集CO2性能。
  在鼓泡流化床反应器系统上研究了CaO/生物质焦-椰壳焦同时脱除SO2/NO的性能。探讨了焦炭种类、CaO与椰壳焦颗粒粒径、CaO/椰壳焦质量比、反应温度和流化数对CaO/焦炭同时脱除SO2/NO性能的影响规律。在最佳条件下,CaO与椰壳焦的NO脱除效率高达98%,SO2脱除效率接近100%;CaO对椰壳焦还原NO有明显促进作用;与未循环CaO相比,使用5次碳酸化/煅烧捕集CO2循环的CaO与椰壳焦同时脱除SO2/NO略有降低,但SO2和NO脱除效率分别仍可达98.6%和96%。
  为了解决炉膛中复杂的温度情况,在鼓泡流化床上采用非等温流态化研究O2、CO2对CaO/椰壳焦同时脱除SO2/NO的影响规律,以及CaO/椰壳焦同时脱除SO2/NO中SO2与NO的相互影响。研究发现,O2对CaO/椰壳焦同时脱除SO2/NO反应有很强的促进作用;CO2对CaO/椰壳焦同时脱除SO2/NO有抑制影响;但在O2与CO2同时存在时,O2对CaO/椰壳焦脱除NO反应的促进作用要大于CO2的抑制作用。
[硕士论文] 沈庆岭
动力工程 山东大学 2018(学位年度)
摘要:随着经济的发展,人类对于化石燃料的需求量不断增加,氮氧化物的排放量也将日益增加,并将会对环境带来严重的危害。因此研发高效的脱硝技术已经迫在眉睫。在传统燃煤电厂,以NH3为还原气体,V2O5/TiO2为催化剂的SCR脱硝技术得到了大规模的工业运用。但是该技术有很多缺陷,比如化学反应温度窗口较窄、催化剂磨损失活情况严重以及氨泄漏造成的环境污染等。对于这些问题,一种有效的解决方案就是把脱硝装置放在脱硫除尘装置之后的低温段,从而减小长期运行条件下烟气中的灰尘和二氧化硫对于催化剂性能的影响。但是由于烟气温度经过电除尘及脱硫装置以后通常会降低到较低的水平,使原有催化剂活性大大降低。
  低温等离子技术可以活化反应成分,在低温甚至室温条件下就能促进化学反应的进行,将其与催化技术相结合,在低温下就能起到良好的脱除NOx的效果。将等离子体与催化剂相结合的技术成为近些年工程领域热门的研究方向。该方法能够同时发挥催化反应高选择性的优势以及等离子体在低温下活化反应分子的特性,提高NOx的脱除效率,具有巨大的应用价值。
  本文在选题的基础上,对于MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3催化剂的成分配比,制备条件以及气体组分对其活性的影响进行了分析和实验研究,获得了具有良好低温活性的催化剂配方,并将其与等离子体技术相结合,探究了其协同效果。具体内容如下:
  (1)分别对MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3两种催化剂的活性成分配比、负载量以及制备条件对其脱硝活性造成的影响进行了分析和研究,得到两种催化剂的最佳成分配比及最优制备条件,获得的催化剂在低温下便具有良好的脱硝活性。
  (2)考察了模拟烟气气体组分条件如氨氮比、空速、O2的含量以及SO2的存在对于催化剂脱硝效率的影响,得到使催化剂获得最佳脱硝效率的气体组分条件以及其对于催化剂脱硝效率的影响规律。
  (3)将获取的具有最佳活性的MnCuCe/γ-Al2O3和MnFeCe/γ-Al2O3催化剂与等离子体技术相结合,探究两者的协同作用对催化剂脱硝活性的影响,获得了优良的低温脱硝效果。
[硕士论文] 聂向欣
电气工程;可再生能源与清洁能源 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:燃煤电厂湿法脱硫过程产生的废水不但污染性强,而且盐度较高。介绍了典型的脱硫废水处理工艺,指出高效规模化的脱硫废水处理工艺应是包括软化、浓缩化和资源化等过程的系统集成技术,其中,软化起着至关重要的作用,可以避免浓缩化和资源化过程中因滤膜极化、滤膜污染、换热设备结垢造成的渗透通量下降和传热效率降低等问题。围绕脱硫废水的软化问题,进行了如下研究:
  为了了解脱硫废水的致垢因素和垢型,对国内某电厂的脱硫废水进行了热管蒸发实验,获取了蒸发过程产生的垢样物,进行了XRD和SEM-EDS表征,结果表明,废水中残留的石膏颗粒以及溶解性的SO42-、Mg2+、Ca2+是导致脱硫废水结垢的主要原因,SO42-和Ca2+会导硫酸钙水合物型垢,Mg2+、Ca2+会导致碱性垢。
  基于响应面法,研究了钙硫摩尔比、铝硫摩尔比和pH三个因素对钙矾石沉淀法脱除SO42-的影响,获得了优化后的SO42-脱除条件:[Ca]/[S]=2,[Al]/[S]=0.67,pH=12.14。进一步发现,脱硫废水中的Mg2+会对SO42-的脱除产生不利影响,原因在于Mg2+存在时,Al3+会优先和其结合形成氢氧化镁铝的水合物而非钙矾石。
  分别利用NaOH和烟道气对Mg2+和Ca2+进行了脱除。脱镁过程,确定了NaOH对Mg2+的最佳摩尔比;脱钙过程,重点考察了CO2浓度、废水温度、废水pH、初始钙浓度和CO2流速对脱钙的影响。
  在研究内容的基础上,形成了基于环流反应器的预处理工艺,该工艺不但可以实现达标处理,而且具备深度软化的作用,经过该工艺处理的脱硫废水,SO42-、Mg2+和Ca2+的出水浓度分别为324mg/L、5mg/L和44mg/L。
[博士论文] 张月
动力工程及工程热物理;热能工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:近年来,砷污染防治已成为全球关注的环境热点问题。其中,燃煤电厂烟气砷排放具有总量大、传播距离广、对人体毒害大等特点而被重点关注。固体吸附剂可以为气态砷化物提供冷凝表面,同时还能对其进行化学吸附,是控制烟气砷排放、缓解砷污染的有效途径。本论文在探索气相砷吸附活性物质的基础上针对性地制备了吸附剂,研究了常规煤粉/富氧燃烧锅炉烟气工况下该吸附剂的工作特性并探讨吸附机理。同时,结合量子化学中密度泛函理论(DFT)的计算方法从微观反应机理角度对铁基吸附剂气相砷吸附进行模拟计算,揭示吸附过程中吸附位点以及吸附能的作用机理以及变化。主要工作如下:
  (1)从飞灰中主量金属氧化物气相砷吸附的角度出发,考量了飞灰化学成分质量分数前三位的金属氧化物CaO、Fe2O3、Al2O3的气相砷吸附性能。实验发现,在600-900℃的温度范围内,CaO、Fe2O3、Al2O3的固砷量随吸附温度的升高而逐渐降低,其中,Fe2O3的砷吸附性能表现出很好的温度适应性,单位固砷量随温度的变化相对较小。CaO、Fe2O3对气相As2O3的吸附以化学吸附为主,Al2O3的砷吸附以物理吸附为主。反应动力学研究显示,CaO固砷反应级数为0.84,Fe2O3固砷反应级数为1.11,Fe2O3的气相砷吸附反应速率常数远高于CaO气相砷吸附反应。结合阿伦尼乌兹公式计算得到CaO固砷反应活化能为25.99kJ/mol,Fe2O3固砷反应活化能为12.17kJ/mol。
  (2)结合Fe2O3的气相砷吸附活性与γ-Al2O3作为载体的优势,以超声波辅助浸渍法制备Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂,利用自制的常压二级固定床反应器进行吸附实验。研究发现,在本论文研究范围内,吸附气氛中SO2对Fe2O3/γ-Al2O3的气相砷吸附具有促进作用,其作用机理可归结为含HSO4-/SO42-的活性位点对气相砷的催化氧化;吸附气氛中NO对Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂的气相砷吸附影响不及SO2显著;提高吸附气氛中的O2浓度,使得吸附剂表面被还原的氧位点重新被氧化,这些再生的活性位点促进了As(Ⅲ)的氧化,从而起到促进气相砷吸附的作用。
  (3)富氧燃烧技术由于烟气再循环使得SOx、NOx以及痕量元素等随烟气在炉内累积导致其浓度大幅度提高,随着CO2的封存有毒痕量元素会进入地下水或者海洋系统。本论文在富氧燃烧烟气气氛条件下开展Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂的气相砷吸附研究。结果表明:富氧燃烧条件下烟气中高浓度的CO2会抑制Fe2O3/γ-Al2O3气相砷吸附能力;与常规空气吸附工况下相比,当SO2浓度超过8000ppm后,气氛中SO2与气相砷竞争吸附现象明显,一方面,SO2分子在吸附剂表面Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的催化作用下被氧化,氧化产物附着于吸附剂表面、储存于吸附剂表面的孔道内,阻塞孔道;另一方面,气氛中的SO2不断消耗吸附剂表面的品格氧,导致气相砷吸附活性位点失活,从而降低吸附剂的气相砷吸附能力。气氛中水蒸气会在Fe2O3/γ-Al2O3吸附剂的作用下产生氢离子,氢离子的浓度增加使得吸附剂表面少量的Fe2O3溶解产生Fe(Ⅱ),这一过程可能伴随产生活性含氧组分(如O2·-,H2O2,·OH等),这些活性组分对As(Ⅲ)的氧化起到了关键作用。
  (4)应用量子化学密度泛函理论的计算方法研究了As2O3在Fe2O3(001)表面的吸附特性。通过构建并分析As2O3在Fe2O3(001)表面的不同吸附构型,得到As2O3在Fe2O3(001)表面吸附的关键步骤。进一步研究As在Fe2O3(001)表面的吸附,同时就SO2、O2等气体对Fe2O3(001)表面的作用机制以及对气相砷吸附的影响特性进行了探讨。模拟计算结果发现,O顶位和O空位为砷吸附活性位点,其中O顶位的吸附活性高于O空位,Fe顶位的吸附活性最弱;吸附关键在于As-O键的断裂。吸附气氛中的O2使得Fe2O3(001)表面由初始的Fe顶位转变为了类似于O顶位的O终端,由于O2的氧化作用使得吸附底物表面的活性位点增加,从而促进了气相砷的吸附。SO2除了会造成吸附剂表面产生O位点之外,也会使原有表面Fe top位变为Sads-top位,其中,As在S/Fe2O3(001)表面O顶位吸附后不仅会与O成键,也会同时与临近的Fe原子形成化学键,形成更加稳定的吸附构型。以上模拟结果解释了气相砷吸附的实验现象,印证了气相砷吸附过程的晶格氧氧化理论,同时也从分子层面揭示了吸附气氛中O2和低浓度SO2对气相砷吸附的促进行为。
[硕士论文] 刘宇
动力工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:汞作为燃煤电厂烟气中一种危害巨大且较难脱除的污染物,对其脱除的过程及机理的研究具有重要应用价值。由于现有的实验和表征手段具有局限性,对全面揭示脱汞催化剂在微观尺度上的结构特性及反应机理造成了极大阻碍。本文采用基于密度泛函理论的量子化学计算对燃煤电厂烟气中汞的吸附及催化氧化机理进行研究。本文首先研究了飞灰中CaO和MgO对汞的脱除机理,建立了周期性CaO(100)和MgO(001)表面结构模型。在CaO(100)表面上,Hg0为物理吸附,HCl发生解离吸附,HgCl为化学吸附,HgCl2为弱化学吸附,表面上形成的中间体HgCl能够继续结合一个Cl自由基生成较易脱除的HgCl2。而在MgO(001)表面上,Hg0、HgCl、HgCl2均为弱化学吸附,且表面上无法形成Hg0氧化反应的中间体HgCl,因此该表面对汞的脱除没有明显的促进作用。
  论文进一步以近年来广泛应用的钒基商业SCR脱硝催化剂为研究对象,考察其在HCl氛围下的Hg0氧化反应机理。本文建立了周期性V2O5(001)表面结构模型,计算了Hg0、HgCl、HgCl2以及HCl在V2O5(001)表面的吸附构型及其能量,由此提出Hg0在V2O5(001)表面的氧化反应路径,并计算反应过程中涉及到的中间体及过渡态,在此基础上对速控步骤的能垒进行比较分析。结果表明,Hg0、HCl和HgCl2在V2O5(001)表面为物理吸附,而HgCl为较强的化学吸附。Hg0氧化反应的总体过程为Hg0→HgCl→HgCl2。其中,第一阶段反应(Hg0+HCl→HgCl)遵循Eley-Rideal路径,HCl与吸附于V2O5(001)表面的Hg0发生反应生成HgCl;第二阶段反应(HgCl+HCl→HgCl2)遵循Langmuir-Hinshelwood路径,HCl吸附于V2O5(001)表面之后再与同样吸附于表面的HgCl反应生成HgCl2。在整个Hg0氧化反应过程中,第二阶段的反应能垒较第一阶段更高,因此第二阶段反应是Hg0氧化反应的速率决定步骤。
  此外,鉴于实际应用的SCR催化剂均为负载型催化剂,本文构建了V2O5/TiO2和V2O5-WO3/TiO2负载型SCR催化剂模型,研究了Hg0、HgCl和HgCl2以及HCl在负载型催化剂表面的吸附情况。结果表明,在两种负载型SCR催化剂表面,Hg0和HgCl2为物理吸附,HCl可发生较稳定的化学吸附,而HgCl则为较强的化学吸附。HCl会参与Hg0在负载型催化剂表面上的氧化反应,且HgCl在Hg0的氧化反应过程中是一种重要的中间体。W元素的添加可能对Hg0的氧化反应有促进作用。
[硕士论文] 周勇
环境工程 合肥工业大学 2018(学位年度)
摘要:高盐废水是指总含盐质量分数至少1%的废水,通常高盐废水中含有多种离子成分,总量巨大并有逐年递增的趋势。根据其产生的行业和过程的不同,高盐废水中除含有大量的无机盐外,其主要污染物的种类也不同,本文主要介绍主要污染物为氨氮的一类高盐废水。
  本课题通过接种复合耐盐脱氮菌剂,在不除盐、不稀释的条件下以耐盐脱氮生化工艺作为主体,采用化学沉淀(MAP)预处理+耐盐脱氮菌A/O生化处理+臭氧氧化深度处理技术组合工艺对高盐高氨氮废水进行处理研究,探究高盐高氨氮废水直接生化的可能性,使该废水氨氮排放能够达到小于0.2mg·L-1的排放要求。同时对厌氧氨氧化菌进行耐盐度实验,利用厌氧氨氧化工艺在高氨氮废水处理中的优势,以期在将来可用厌氧氨氧化工艺处理高盐高氨氮废水,大大降低运行成本及能耗。通过试验研究,初步探明了适宜的工艺条件,研究结果表明:
  1、采用鸟粪石沉淀,通过单因素实验,获得最优工艺参数为pH9.5、HRT=30min、n(Mg)∶n(NH4+-N)∶n(P)=1.1∶1∶1,药剂投加方式为同时缓慢投加Mg2+和PO43-和碱,在此条件下,出水氨氮去除率高达95.2%。
  2、在A/O反应器接种耐盐脱氮菌处理高盐高氨氮废水,控制温度在28~30℃;厌氧反应器pH为7.0~7.5左右,好氧反应器pH8.0~8.4之间;好氧反应器DO在3~4mg·L-1,硝化液回流比150%~250%,污泥回流比50%-100%,水力停留时间48h,出水氨氮浓度稳定小于2mg·L-1。
  3、采用臭氧氧化工艺去除生化出水,在废水pH为7.5左右,臭氧产量为10g·h-1,气体流量为160L·h-1的条件下,反应时间为120min时出水氨氮浓度可以低于0.2mg·L-1,TOC浓度为10mg·L-1左右。
  4、处理站接纳该类废水后,稳定运行,脱氮微生物在高盐环境中活性好。
  5、采用CSTR反应器富集培养Anammox,在温度35℃、pH7.5-8.0条件下,逐步提升NLR,TN去除率在86.1%以上,具有较好的脱氮效果,随着盐度提升,TN去除率逐渐下降,驯化培养一段时间后,系统TN去除率在高盐度条件下逐渐稳定,在1%-2%盐度条件下,TN去除率稳定在77%-80%。
  因此,采用MAP预处理+耐盐脱氮菌A/O生化处理+臭氧氧化深度处理技术组合工艺对高盐高氨氮废水进行处理可行有效,为实际工程的应用提供理论依据。厌氧氨氧化菌在1%-2%盐度下可以进行脱氮,但富集及驯化时间较长。
[硕士论文] 王琦
动力工程 华北电力大学;华北电力大学(北京) 2018(学位年度)
摘要:锅炉烟气中氮氧化物(NOx)的减排一直是我国大气污染治理的重要课题。现阶段,大型燃煤电站锅炉的启停和低负荷运行阶段,以及化工、钢铁、石油、水泥和陶瓷等具有低温烟气排放的工业锅炉中,由于烟温较低而导致SCR催化剂无法正常工作,因此亟待开发高效的低温烟气脱硝技术。因此,本课题提出了基于TiO2改性催化剂催化H2O2氧化进行低温脱硝技术。该技术的关键在于催化剂的选择。
  基于此,本研究首先考察了非催化条件下,H2O2低温氧化脱硝的能力;随后研究纳米TiO2催化作用下H2O2的氧化脱硝性能;并以纳米TiO2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物CeO2进行改性,并对CeO2的负载量进行了筛选,得到了高效催化H2O2活化分解的3CeO2/TiO2催化剂。此外,在模拟烟气中对该催化剂进行了烟气工况影响分析,并进行了相应的分析表征。表征结果显示CeO2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H2O2活化分解的关键。实验结果表明,CeO2负载量为3wt%时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H2O2]/[NO]摩尔比为2以及空速为30000h-1时,NO转化率最高可达76%。
  最后,本文针对低温锅炉烟气脱硝的技术需求,对低温改性TiO2脱硝催化剂进行了抗硫改性,采用抗硫氧化物ZrO2作活性组分,采用等体积浸渍法负载在纳米TiO2上,并对活性组分含量对催化剂活性的影响进行了考察,以及改性ZrO2/TiO2催化剂的抗SO2中毒性能,对催化剂进行了微观表征,并研究了最优催化剂对不同烟气工况的适应性。实验结果表明,最佳负载量的抗硫催化剂为4ZrO2/TiO2,在160℃,30000h-1下连续测试30h,脱硝效率始终保持在81%左右;同时该催化剂对烟气条件具有良好的适应性。表征结果发现ZrO2掺杂后,Zr原子会以间隙引入或同质取代的方式进入TiO2晶格中,造成晶格中氧离子分布的变化,产生电荷补偿的缺陷位点,提升催化剂中的氧空位含量,对催化活性的提升有显著作用。
[博士论文] 徐俊超
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2018(学位年度)
摘要:燃煤PM25是大气颗粒物污染的主要来源之一,而常规的除尘器对于PM2.5的捕集效率极低,尤其是针对0.1-1μm之间的粒径段的细颗粒。大量的燃煤细颗粒进入大气中不仅给国民经济的发展造成损失,而且会对人体健康带来伤害,因此实现对燃煤PM2.5的有效捕集成为当前急需解决的问题。水汽相变促进细颗粒物的长大并脱除是一项非常具有应用前景的除尘预处理技术,尤其是与燃煤电站排放的高热高湿烟气结合具有明显的适用性,因此燃煤PM2.5在水汽条件下的核化凝结长大特性的研究具有重要的应用价值。
  本文首先分析了不同燃煤电厂细颗粒的化学组成,对细颗粒的润湿性能进行了表征,讨论了燃煤电厂细颗粒润湿性与其典型成分之间的关系,并分析了残炭对细颗粒润湿性能的影响。通过在水中添加Tween20润湿剂对电厂细颗粒表面的润湿性能进行了改善。结果发现,原始润湿性越差的细颗粒,添加润湿剂后润湿性能的改善越明显,另外,随着润湿剂浓度的增加,不同颗粒表面的接触角最终仍存在一定的差异。
  为了对水汽在细颗粒表面的核化凝结进行可视化研究,制备了超疏水/细颗粒表面,成功实现了水汽在细颗粒表面的可控核化凝结。实验考察了水汽在单个SiO2细颗粒和多个SiO2细颗粒表面的核化凝结过程。结果发现,水汽在单个细颗粒表面的核化凝结模型与Fletcher模型基本一致,晶胚首先出现在颗粒表面的某一点;水汽在多个细颗粒表面的核化凝结则是从颗粒的交界面开始;初步确定了细颗粒在水汽条件下的核化模型。
  为了避免使用不确定的动力常数Kc,基于蒸汽直接扩散和颗粒表面吸附水分扩散两种作用机制,研究了液滴在单个燃煤细颗粒表面的长大动力学。结果表明,液滴的长大与颗粒粒径、蒸汽过饱和度、蒸汽温度、液滴粒径和燃煤细颗粒表面润湿性都有关系,利用动力学模型预测了液滴在实际燃煤细颗粒表面的长大速率。
  搭建了直接测量细颗粒长大后粒径分布的实验平台,在平台上研究了3个不同燃煤电厂细颗粒和1个生物质电厂细颗粒在水汽条件下的长大特性及其影响因素的作用规律。结果表明,由于颗粒粒径、化学组分及表面润湿性能的差异,不同源细颗粒表现出了不同的长大特性;过饱和度是影响细颗粒长大的最重要影响因素;颗粒数量浓度的增加会加剧颗粒之间的水汽竞争作用,从而降低生长管中的过饱和水平,并最终对细颗粒的长大效果产生不利影响;停留时间的增加有利于细颗粒的长大。当生长管中的最大过饱和度达到1.324时,燃煤细颗粒和生物质细颗粒长大后的平均粒径都可以达到2μm以上。
  添加润湿剂能够强化细颗粒的长大效果,尤其能够促进小粒径段细颗粒的长大;颗粒的润湿性能和初始粒径对颗粒在润湿剂作用下的长大有一定的影响,粒径越大,润湿性能越好的细颗粒,长大后的效果越好。颗粒长大后的平均粒径随着润湿剂浓度的增加而增大,但是对于小粒径段占比高的细颗粒,当润湿剂浓度的增加到一定量时,添加润湿剂虽然会增大颗粒的长大后的平均直径,却会抑制其促进小粒径段细颗粒的长大效果。
  提出了一种新的烟气回流耦合水汽相变促进细颗粒长大的技术,实验研究了该技术对SiO2细颗粒的长大促进作用。与原生长管中的长大效果对比,发现该技术即使在低过饱和水平下也能够高效地促进细颗粒的长大。烟气回流位置、回流比例、过饱和度和颗粒数量浓度对该技术效果均有影响,在最佳的实验条件下,原始平均粒径为0.130μm的细颗粒长大后的平均粒径可以从原生长管的2.171μm增加至6.156μm。
[博士论文] 张琳
动力工程及工程热物理;热能工程 东南大学 2017(学位年度)
摘要:由CO2引起的温室效应已成为全球性的焦点,在众多工业CO2排放源中,燃煤电厂对CO2排放的贡献最大,其中,膜法是实现燃煤电厂CO2减排的有效手段之一。膜法CO2捕集装置适于安装在湿法脱硫系统后,然而,现有研究大多以CO2/N2模拟烟气为研究对象,涉及在实际燃煤湿法脱硫净烟气环境中考察膜捕集CO2性能及运行情况的研究相对欠缺。实际燃煤脱硫净烟气中除CO2、N2外,还含有SOx、NOx、水汽等共存气态组分和微量的固体细颗粒物组分,这些气固杂质会对膜分离/吸收CO2捕集性能、稳定运行等造成影响,但是,其影响规律和机理尚不明确。因此,本文从宏观性能和微观机理两个尺度,围绕实际燃煤湿法脱硫净烟气CO2膜法捕集过程中烟气细颗粒与气态共存组分对CO2膜捕集性能及膜材料的影响特性展开了较全面的研究。主要工作有以下几方面:
  本文利用膜分离模拟实验台和热态燃煤湿法脱硫试验台考察了SO2、SO3、水汽、SOx与水汽共存及石膏细颗粒等杂质组分对聚酰亚胺(PI)中空纤维膜CO2分离性能的影响规律,并综合利用场发射扫描电镜(FESEM)、能谱分析(EDS)、原子力显微镜(AFM)、傅里叶红外光谱(FTIR)等手段探究气固杂质对膜分离性能和微观结构的影响机理。研究发现:较低浓度的SO2单独存在时,由于其浓度远低于CO2的浓度,基本不会对膜分离CO2性能产生影响;在相对湿度为85~90%的环境中,PI膜的CO2/N2分离因子略有上升,而CO2渗透速率则逐渐下降,总体上水汽存在不利于PI膜分离CO2,但该影响是可逆的。与水汽单独作用相比,水汽与SO2或SO3共存时,PI膜的CO2分离性能下降更加显著,在水汽/SO3共存环境中实验运行50h后,PI膜的CO2分离性能下降了约75%,膜材质基本失效。烟气中细颗粒组分对PI中空纤维膜CO2分离的影响特性主要表现为:细颗粒在PI膜表面大量沉积,破坏了PI膜表面形貌,减小有效膜分离面积,最终对PI中空纤维膜分离性能造成不可逆的破坏;在燃煤热态CO2捕集实验中发现,虽然SO2、SO3、水汽、细颗粒等气态和固态杂质组分含量低于模拟烟气的情况,但是多种复杂气固杂质的叠加作用,使PI分离膜在运行10 d后,CO2/N2分离因子与CO2渗透速率分别下降了约90%和45%;且实验后的PI膜受到严重污染,表面附着的滤饼层颗粒中含有Al、Si、Mg、Ca、S、O等元素。
  针对燃煤烟气的膜吸收CO2技术,分别在模拟烟气和燃煤湿法脱硫实际烟气环境中进行了长时间的膜吸收CO2实验研究,研究了气态共存组分和细颗粒物对膜吸收CO2的影响规律及对膜和膜微结构的影响特性。首先考察了SO2对聚丙烯(PP)、聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏氟乙烯(PVDF)三种典型的平板膜材质CO2膜吸收的影响。结果表明:PDVF膜受SO2影响最为明显,PP和PTFE较弱;采用PP中空纤维膜系统地研究了SOx、NO、水汽等单组份或多种组分共存对其CO2膜吸收性能的影响规律,研究发现:SO2、NO单独存在时,CO2膜吸收性能几乎不受影响,然而,水汽单独存在会降低PP中空纤维膜的CO2脱除率,且RH越大影响越显著,但是该影响是可逆的,水汽/SO2、水汽/SO3共存都会加剧PP中空纤维膜吸收CO2性能恶化,但是水汽/SO2实验后,膜材质本身并未遭到破坏,且接触角的下降可通过N2反吹消除,而水汽/SO3共存导致PP膜材质机械强度和疏水性能遭到破坏,造成不可逆的膜污染。烟气中共存细颗粒会导致PP中空纤维膜的CO2脱除性能显著下降,膜组件入口和PP膜丝表面都沉积了大量飞灰颗粒,在水汽共存情况下,CO2脱除率加速下降,且颗粒沉积更加明显,并在膜组件入口形成比较致密的滤饼层,明显减小气-膜有效接触面积,对膜吸收性能和膜形貌结构都造成不可逆的影响;利用D50=11μm的细颗粒和D50=27μm的粗颗粒考察颗粒粒度影响时发现,细颗粒使PP膜CO2吸收性能下降更显著,并且在膜表面沉积情况更加明显;此外,含颗粒的模拟烟气采用气体管程流动时,PP中空纤维膜受颗粒污染的程度较弱,且CO2脱除率更高。在实际热态燃煤湿法脱硫净烟气环境中进行10 d的烟气接触实验,结果表明:由于水汽、SOx气体组分与颗粒的共同作用,PP中空纤维膜的CO2吸收性能显著下降,膜微结构遭到严重破坏,细颗粒物在膜表面粘附地更加致密,并且细颗粒会进入膜孔,直接阻塞传质通道。
  在颗粒物-膜污染影响实验的基础上,综合利用原子力显微技术和扫描电子显微技术,制备了SiO2、石膏颗粒探针,以微米级球形SiO2颗粒模拟飞灰颗粒,在微观尺度上研究了单个SiO2颗粒与玻璃、硅晶片、PP膜、PVDF膜及颗粒-颗粒间的粘附力作用,分别考察了接触面粗糙度、相对湿度、颗粒物性对粘附力的影响。研究发现:在干燥条件下,接触面纳米级的表面粗糙度对微米颗粒的粘附力影响较小,SiO2颗粒在粗糙度不同的普通玻璃、硅晶片、PVDF膜、PP膜上的的临界粘附力由大到小为:硅晶片>普通玻璃>PP≥PVDF,但是粘附力处于同一数量级。环境相对湿度对颗粒粘附作用的影响较为明显,飞灰和石膏两种颗粒与膜之间的临界粘附力以及颗粒-颗粒间的临界粘附力都随RH的升高逐渐增加;此外,干燥条件下,颗粒-颗粒的临界粘附力与颗粒-膜表面的临界粘附力大小并未观测到明显差异;然而当RH高于65%后,颗粒-颗粒间的临界粘附力超过颗粒-膜间的粘附力,且其增长速度对RH的依懒性更大,颗粒-颗粒的粘附作用是导致大量颗粒沉积的主要因素,对膜污染的贡献最大。另外,发现石膏颗粒-PP膜及石膏颗粒-颗粒间的粘附力作用大于SiO2颗粒-PP膜及飞灰颗粒-颗粒间的粘附力。结合经典力模型分析了微米颗粒与界面的粘附力种类和作用方式,并采用Matlab对颗粒与界面间的范德华力、静电力、毛细力进行了数值模拟;结果表明:颗粒所受各种力的大小顺序为:FL>Fvdw>Fe,在干燥环境下,范德华力对颗粒粘附力贡献最大,对其粘附沉积起主导作用,而在潮湿环境下,毛细力远大于范德华力成为影响颗粒粘附的主导因素。
  在水汽-膜污染实验的基础上,结合新颖的分子筐吸附剂(molecular basket sorbent,MBS),研究了不同Si载体(SBA-15、TUD-1、HS-5)及PEG添加剂对MBS捕集CO2的影响。研究发现:负载PEI之后样品的孔参数对CO2吸附量起到关键作用,具有3-D孔结构的MBS比2-D的MBS表现出更高的CO2吸附量和氨基利用率;在30~95℃的吸附温度范围内,PEI/HS-5始终表现出最好的CO2吸附性能。此外,吸附剂的温度依赖性与PEI负载层数直接相关,PEI负载层越多,CO2的扩散传质阻力越大,温度依赖性越强;添加PEG可有效缓解扩散传质阻力并提高氨基利用率,从而有效提高三种Si基MBS的CO2捕集性能。该研究结果可为CO2混合基质膜的制备和改性提供参考数据。
[硕士论文] 崔晓晔
环境科学与工程 河北科技大学 2017(学位年度)
摘要:近几年京津冀区域雾霾严重,河北省火电行业是重要贡献源之一。为了提高区域环境空气质量,减少河北省火电行业大气污染物排放总量,有必要对其执行更严格排放限值。本文拟调研火电行业生产工艺现状和气态污染物防治技术现状,查阅国、内外火电行业大气污染物排放标准和相应的法律法规,在国家火电厂大气污染物排放标准指标体系基础上结合河北省燃煤火电行业特点,得到河北省燃煤电厂大气污染物排放建议标准,并对煤粉炉和循环流化床锅炉达标技术可行性进行了分析探讨。
  通过分析可知,我国《火电厂大气污染物排放标准》(GB13223-2011)中二氧化硫、氮氧化物浓度限值均低于美国、欧盟、日本;但烟尘排放浓度限值与美国持平,且低于欧盟、日本;而汞及其化合物排放限值高于美国,与德国持平,日本尚未规定汞及其化合物排放限值。而北京市二氧化硫、氮氧化物、烟尘排放浓度限值均低于《火电厂大气污染物排放标准》(GB13223-2011)。
  为此,本研究分析国内外排放标准基础,提出河北省燃煤电厂大气污染物排放建议标准中包括:烟尘、二氧化硫、氮氧化物、汞及其化合物、烟气黑度和氨逃逸指标六项指标。并以河北省实际电厂监测数据为依据,对比分析国内外相关标准数值,从而确定了污染物排放限值。同时分析发现,河北省已有20多台65 t·h-1以上燃煤发电锅炉初步完成提标改造,改造工艺已经具备推广条件。燃煤电厂大气污染物排放标准实施后环境效益明显,企业烟气排放治理达标技术可行。
[硕士论文] 张彦军
机械工程 河北科技大学 2017(学位年度)
摘要:石灰石-石膏湿法烟气脱硫技术是目前世界上应用最为广泛、工艺最为成熟、适应能力最强的火力发电机组烟气脱硫技术。随着我国对环保形式的日益重视,石灰石-石膏湿法烟气脱硫工艺以其吸收剂资源丰富,廉价易得;副产品纯度高,可利用率高;脱硫系统成熟稳定,脱硫、除尘效率高;脱硫系统对煤种适应性强等特点,已成为新建或改造电厂脱硫系统工艺的不二选择。因此,设法提高脱硫系统的脱硫效率,研究影响脱硫系统效率的关键因素,对目前日益严峻的大气环境来说,具有十分重要的意义。
  本文从近年来我国出现的雾霾天气入手,综合分析形成雾霾的原因,并指出形成雾霾的主要因素来源为汽车尾气、燃煤锅炉排放废气、建筑扬尘等等。结合当前国内环保形势,提出控制燃煤机组 SO2的排放是我国目前环境保护的重中之重。结合国内外烟气脱硫技术的发展,对烟气脱硫的主要工艺方法及工艺选择的因素进行了简单介绍、分析。着重描述了石灰石-石膏湿法烟气脱硫的工作原理、反应过程、工艺特点等。以目前应用最为广泛的单回路吸收塔为研究中心,从入口烟气参数、浆液pH值、L/G与Ca/S、塔内烟气流速、石灰石品质、喷淋层及喷嘴布置、除雾器设计等方面,对吸收塔效率提高进行分析、研究,找出影响吸收塔高效运行的相关因素,并对其进行优化分析。并以安源电厂脱硫系统吸收塔升级改造为例,结合电厂现有条件,对吸收塔烟速、直径、高度参数进行优化分析;对喷淋层及喷嘴参数优化研究;对吸收塔再循环系统进行优化研究,以求系统升级改造达到最优性价比,为后续脱硫系统设计及升级改造提供理论依据。
[硕士论文] 沈运
环境工程 浙江工业大学 2017(学位年度)
摘要:燃煤锅炉排放的尾气一直是重点治理的对象之一,同时NO是锅炉烟气中主要的污染物之一。在前期研究之中,课题组发现一种新型无机盐吸收剂(简称吸收剂A)对NO有比较好的去除率,本文中通过建立试验装置,研究其工业应用的设计参数。首先在实验室内确定所述吸收剂去除NO的最佳工况,即最佳温度范围和气体停留时间,在此基础之上,进行中试装置的调试,测试其去除效果。在实验室中,主要的研究内容是测试不同温度下,不同气体流速下吸收剂对NO的去除效果,同时探究混合气体中SO2,CO2,灰分等因素对去除率的影响。实验发现,吸收剂在70℃~90℃的温度范围内,气体停留时间1~2s时,对NO的去除效果最好,最高可达86%。当温度低于50℃时,对NO去除率为20%左右,而温度高于100℃时,原先被吸收剂吸收的NO会开始释放逸出,这为后续的吸收剂的再生提供了可行之道。在此实验基础之上,设计一套中试装置并进行了实地测试。在测试过程中,根据实际情况改进了进料方式和反应器结构,将原先竖直放置的反应器更改为30°倾斜角,并且在反应器之中加入搅拌器,增加了吸收剂和NO的接触面,使之吸收更加充分,同时不会堵塞。在实际锅炉尾气的测试中去除率达到了66%。
  将反应前后的固体进行红外光谱分析,反应前后的谱图并没有区别,可能是因为反应后的样品在研磨处理之后,吸收的NO逃逸。使用拉曼光谱,通过比较发现NO确实在产物中被发现,同时使用紫外分光光度法,对吸收后的吸收剂通过再加热的方式,也证明了吸收剂对NO的吸收作用。
[硕士论文] 董鹏飞
动力工程 长沙理工大学 2017(学位年度)
摘要:在燃煤电站烟气中含有大量的NOx,常采用的脱硝技术为SCR脱硝技术。传统的高温SCR脱硝技术中,由于催化剂布置在除尘器和脱硫装置之前,运行过程中易发生催化剂中毒现象。为此,当务之急是需要开发出具有高效脱硝性能的低温脱硝催化剂。
  本课题首先采用正交实验法得到本课题研究催化剂制备的最佳优化条件,实验表明,在制备的优化条件中,焙烧时间对本课题催化剂脱硝性能影响最大;在最佳优化条件:焙烧温度为550℃,焙烧时间为3h,n(Nb)/n(Cu)为0.25和浸渍温度为75℃下,H-ZSM-5利用液相离子交换法制备得到Cu-ZSM-5催化剂,再通过等体积浸渍法负载上铌金属氧化物制得Nb/Cu-ZSM-5分子筛催化剂。从反应温度、O2的浓度、NO的入口浓度、空速和氨氮比n[NH3]/n[NO]等单因素方面研究考察实验条件对两种催化剂的脱硝性能的影响,同时在实验过程中加入一定的SO2来研究Nb/Cu-ZSM-5的抗硫性。
  结果表明:对于工况条件中各个单因素对Cu-ZSM-5和Nb/Cu-ZSM-5两种分子筛催化剂的脱硝效率的影响,能够使得NO转化率分别最高达到64.7%和83.3%的实验测试条件为:氧气浓度是30ml/min,NO的入口浓度是1000ppm,空速3000h-1和氨氮比为1.1,最后在催化剂评价实验台通入SO2验证Nb/Cu-ZSM-5催化剂的抗硫性并不容乐观。在低温点180℃下,Cu-ZSM-5分子筛催化剂负载铌金属氧化物后NO转化率由64.7%提高到83.3%左右。随后本课题利用BET、SEM、XRD、NH3-TPD、XPS和FI-TR几种表征测试手段,对Nb/Cu-ZSM-5催化剂样品进行内部结构和催化活性提高的机理研究。其中催化剂的比表面积和微孔孔容的增加,NH3与NO反应所需要的活性位的数量增加,氧化铌峰的峰值向低键能方向的移动,并存有一定量的化学吸附氧(Ob)以及催化剂表面氨的吸附量等方面都会对Nb/Cu-ZSM-5催化活性的提高产生影响。
[硕士论文] 宋铖
动力工程 长沙理工大学 2017(学位年度)
摘要:随着全国燃煤火电机组陆陆续续投入SCR脱硝系统,脱硝系统在运行中的问题逐步暴露,对烟气脱硝效率影响越来越严重,因此如何保证SCR脱硝系统高效、可靠、经济性运行已经迫在眉睫。本文主要是针对某厂600MW燃煤机组SCR脱硝系统在投运后存在的氨逃逸率高,稀释风加热能耗高进行优化研究,并进行适用性验证。
  首先通过采用计算流体力学软件(CFD)对SCR脱硝系统进行模拟和设计,根据SCR脱硝导流板不同的数值垂直偏移距离进行模拟,优化SCR脱硝催化剂入口处烟气流速的均匀性。经过对多种方案的研究,发现导流板偏移0.5m时对反应器入口的烟气流速均匀性最佳;并通过300MW、450MW、600MW工况下验证其流速分别为8.11m/s、8.65m/s、9.99m/s;与模拟情况相符合,基本满足最佳流速5-8m/s的要求。在优化的方案下进行喷氨的匹配性调整,模拟催化剂上层氨气与NOx浓度分布情况,对SCR脱硝喷氨调节阀进行调整,将原550MW工况下A、B两侧相对标准偏差75.55%和49.93%改善为27.22%和27.10%;在420MW工况下A、B两侧相对标准偏差52.64%和101.89%改善为22.69%和23.42%。提高了脱硝效率,降低了氨的逃逸,有效的提高了脱硝反应器出口NOx分布的均匀性。
  其次针对现有的稀释风电加热器能耗高等问题,研究了目前国内流行的三种稀释风加热技术:蒸汽加热技术、过热烟气加热技术、燃油加热技术。通过对每一种加热方式的经济性研究,发现采取过热烟气加热技术为能耗最低技术;并通过某脱硝系统改造对比论证了采用过热烟气加热技术大大降低了能耗。
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