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[硕士论文] 李春梅
化学工程与技术 北京化工大学 2018(学位年度)
摘要:核能是极具有前景的能源,但核废气中的放射性物质(诸如碘)导致核安全备受关注。金属-有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)因具有许多优良性质已经被广泛用于气体吸附分离的分子模拟研究。本论文选用大规模MOF材料,对工业条件下(1.0bar和423K)的碘蒸汽吸附、碘水分离和甲基碘吸附分离做了高通量的分子模拟研究,包括考察材料的再生性能和水稳定性。结果表明:
  1、碘蒸汽吸附时,材料XAHQAA(剑桥晶体结构库中材料代码)是目前为止碘单质吸附量(13.57g/g)最高的材料,模拟还发现20~30(A)的介孔、孔隙率0.93左右以及比表面积约为6200m2/g的MOFs更有利于碘单质的吸附和存储,且具有互穿结构的MOF材料不利于碘蒸汽的吸附。QIYDIN材料经过改性,碘吸附量提高了20.26%。
  2、通过大规模模拟研究MOF材料分离I2/H2O体系,发现材料DAWMUL的碘吸附量(Niodine=7.68g/g)远高于其他材料。对选择性和吸附量较好的520种MOFs进行变压吸附(PSA)研究,引入Adsorption Figure of Merit(AFM)参数描述材料性能,经考察,综合性能最好的材料中有5种具有动力学水稳定性。
  3、杂质NO2对大多数MOFs的甲基碘吸附行为影响微弱,表明MOFs比其他多孔材料更利于甲基碘吸附。更重要的是,NU-700能够被活化,是目前甲基碘吸附研究中吸附量(3.26g/g)最高的材料,在高浓度NO2时也有很好的甲基碘吸附效果,因而用于甲基碘的吸附应用十分有前景。
[硕士论文] 刘婷婷
核能与核技术工程 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:为了能够实现能源的可持续发展,世界各国都把核能作为主要的能源发展目标。然而随着核能工业的发展,无论是在核电运行,还是在核燃料循环前段、乏燃料后处理等过程中必然会产生大量的含铀废液,因此如何快速有效地处理这些废液具有重要的意义。
  本文采用均相法,以N,N’-二甲基甲酰胺(DMF)为有机溶剂,使聚丙烯腈(PAN)粉末和羟胺(50%溶液)发生反应,以制备偕胺肟基聚丙烯腈吸附材料。通过傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和比表面积及孔径分析仪对所制备的吸附材料进行表征,用ICP-AES和ICP-MS检测吸附后溶液中铀的含量。使用初始浓度为100ppm的硝酸铀酰溶液研究吸附材料对铀酰离子的吸附性能,考察了吸附时间、铀溶液pH值、吸附温度等因素对吸附的影响。
  材料制备实验结果表明,吸附材料的制备条件,如:反应时间、反应溶质比、反应温度等不同,所得吸附材料的形态也各有不同。常温(25℃)反应,溶质比 n(腈基):n(羟胺)=1:1时的吸附材料可以通过造粒制得不同程度黄色的扁圆形的固体颗粒,而溶质比n(腈基):n(羟胺)=1:2时则不能通过造粒得到固定形态的产物,只能得到不定形的白色固体粉末。高温(90℃)反应,溶质比n(腈基):n(羟胺)=1:2时的产物为黄色的固体粉末。
  FT-IR的结果可以证明聚丙烯腈的腈基(-C≡N)已经与羟胺(NH2?OH)发生反应,产生了新的官能团:偕胺肟基(-C(=NOH)NH2),且反应7天时-C≡N已基本全部转变为-C(=NOH)NH2。
  吸附实验结果表明,常温、n(腈基):n(羟胺)=1:1、制备时间3d的吸附材料对铀的吸附容量最高,在pH值为3.0时,可达158.90mg/g。而相同吸附条件下,常温、n(腈基):n(羟胺)=1:2制备的吸附材料和高温、n(腈基):n(羟胺)=1:2制备的吸附材料的吸附容量相近,最佳吸附容量均在50mg/g左右,约为常温、n(腈基):n(羟胺)=1:1制备的吸附材料的吸附容量的一半。不同条件下制备的吸附材料,吸附铀时的最佳pH值不同,但吸附速率和吸附容量都随着吸附温度的升高而有所升高。吸附等温线符合 Langmuir等温模型,吸附材料对铀酰离子的吸附是均匀的单层吸附。
[硕士论文] 赵建强
控制科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:核退役是核工业机器人重点应用场景之一,其中的智能化核退役工程是重中之重。在核退役工程中涉及到繁杂的核工业退役工艺流程,其中很重要的一项是表面污染检测,检测结果将影响被退役核设施的处置方案实施。本课题以当前国内外核退役技术、机器人技术以及表面污染检测技术的研究现状为背景,主要围绕机器人进行表面污染检测时,如何使机械臂末端的检测仪器,在满足表面污染相关检测特性的前提下,可以顺利完成表面污染检测任务展开研究。课题研究目的是设计一套可行的方案。在本方案中使用线结构光扫描系统完成待测物表面点云数据的采集,经过法向估计和适于表面污染检测特性的点云法向偏置处理,得到检测轨迹所在曲面的点云。通过点云切片等方法规划出机械臂任务空间的检测轨迹,机器人根据生成的轨迹自主完成检测目标的表面污染检测任务。
  本课题针对表面污染检测,主要研究了α、β这两种核退役表面污染检测中重点关注的放射性污染源辐射特性及常用的检测方法,结合对中核821厂的待退役核反应堆及其周边辅助设施的实地考察,对待检测对象和表面污染检测工程的具体条件和需求进行了深入地分析和总结。
  课题使用 D-H方法对 MOTOMAN-MH6S机械臂建立连杆模型,求解其正运动学方程,针对使用传统方法求解机械臂逆运动学存在计算量比较大、且传统 BP(Back Propagation)神经网络在被用来求解机器人逆运动学时会出现输出误差偏大的问题,这主要因其易陷入局部极值导致,论文对一种基于PSO优化的BP神经网络在求解机器人逆运动学中的应用进行较深入地研究。
  在满足表面污染检测任务的相关需求下,为了能够获取任务空间的检测轨迹,在研究过程中,对待检测物进行表面深度信息扫描,获取其点云数据,经过对获取到点云数据进行预处理,得到更加有利于生成任务空间检测轨迹的点云数据。再通过点云数据表面法线估计以及法向偏置算法,得到分别适用于α、β这两种放射源检测距离下检测轨迹所在曲面的点云数据,对其进行点云切片等算法处理,最终完成任务空间的轨迹生成,并对生成的轨迹进行了实验验证。
  本课题完成了表面污染检测特性及核辐射探测方法研究、机械臂运动学研究、任务空间中相关任务需求下的轨迹生成研究,并基于C++语言结合PCL开源库在 VS2010平台下对各算法进行了设计和实现,同时对本文研究结果进行实验验证。实验结果表明:本文方案生成的检测轨迹在进行模拟表面污染检测任务过程中,针对直径60cm、70cm、80cm、90cm、100cm管道上切割下来的待检测曲面,进行α和β表面污染模拟检测时,检测距离平均有效率分别达70.25%和81.27%、71.83%和82.67%、72.41%和83.24%、73.76%和84.57%、75.03%和85.88%,从而验证了该方案的可行性和有效性。
[硕士论文] 王欣
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:玻璃陶瓷固化已成为玻璃固化高放废液的重要发展方向。我国目前贮存的高放废液中硫和钠的含量较高,而硼硅酸盐玻璃对硫的溶解度较低,在玻璃固化过程中会出现分离的黄色第二相(简称“黄相”),其主要成分为Na2SO4。为了提高硫在玻璃固化体中的包容量,本文通过熔融-热处理工艺制备了含钙钛锆石和重晶石相的钡硼硅酸玻璃陶瓷固化体,系统研究了SO3含量变化对钡硼硅酸盐玻璃陶瓷固化体的晶相结构、显微结构和抗浸出性能的影响;探索了钙钛锆石-钡硼硅酸盐玻璃陶瓷对模拟高硫高钠高放废液的极限包容量,并对其制备工艺及硫酸盐的分相情况进行了探讨。主要研究结果如下:
  (1)SiO2-B2O3-Na2O-BaO-CaO-TiO2-ZrO2-SO3-Nd2O3体系玻璃熔制温度为1200~1250℃,玻璃转变温度Tg在640~660℃范围内。不同硫掺量(SO3为2~8wt%)的玻璃陶瓷体内的主晶相均为条状的钙钛锆石(CaZrTi2O7),还含有少量颗粒状的斜锆石(ZrO2)和块状的榍石(CaTiSiO5);当SO3含量≥4wt%时,玻璃陶瓷体内出现了米粒状的重晶石(BaSO4)晶体,其含量随SO3掺量增加而增多,该重晶石晶体在玻璃的熔制阶段形成。当SO3含量为8wt%时,玻璃陶瓷表面出现一层由Na2SO4和BaSO4组成的白色分离层,玻璃陶瓷体内出现了许多裂缝和孔洞,致密性较差。
  (2)X射线荧光光谱(XRF)分析表明,当SO3掺量为6wt%时,玻璃陶瓷体内SO3的实际含量仅为1.3wt%,在玻璃熔制阶段硫酸盐发生了分解和挥发。能谱和元素分布分析结果表明,硫元素主要分布在重晶石晶体中,Nd元素均匀分布在钙钛锆石晶体和玻璃基体中。产品一致性试验(PCT法)结果表明,当SO3含量≤6wt%时,硫含量变化对玻璃陶瓷固化体的抗浸出性能没有明显的影响,当SO3含量>8wt%时,固化体抗浸出性能显著下降。
  (3)采用钙钛锆石?钡硼硅酸盐玻璃陶瓷固化模拟高硫高钠高放废液,在1150℃的熔制温度下可获得均质玻璃,玻璃转变温度随着模拟废液掺量的增加而降低(580~650℃)。当模拟废液含量为0~20wt%(废物氧化物含量)时,玻璃陶瓷体内的主晶相均为树枝状的钙钛锆石;模拟废液含量为20wt%时,出现圆片状的氧化锆晶体和方形的钙钛矿晶体。模拟废液含量增加至30wt%时,主晶相为细针状的钙钛矿晶体,致密性较差。PCT结果表明,模拟废液含量低于或等于20wt%时对玻璃陶瓷固化体的抗浸出性能没有明显的影响。
  (4)对于模拟废液掺量为16wt%的样品,在1150℃时玻璃的粘度在30dPa?s左右,与硼硅酸盐玻璃固化体相当;且在玻璃熔制过程中未观察到“黄相”。对于模拟废液掺量为25wt%的样品,“黄相”在玻璃熔制早期开始形成,在1100℃时“黄相”最多,其主要成分为硫酸钠、硫酸钡、以及少量的铬酸盐和钼酸盐;在1150℃保温2h后“黄相”消失。采用急冷方式制备玻璃陶瓷固化体,样品在较低温度(700~800℃)进行热处理只有少量的二氧化锆晶相析出,当热处理温度达到850℃时钙钛锆石晶体开始析出。
[硕士论文] 贾少青
物理化学 山西大学 2017(学位年度)
摘要:近年来,我国投入运行的核电机组不断增加,与此同时核电站产生的具有放射性的废料也会相应增加。核电站运行过程中产生的放射性废离子交换树脂(以下简称“废树脂”),大部分属于中、低水平放射性固体废物。放射性废树脂是有机废物,在储存和处置过程中有发生起火和辐解造成放射性物质泄漏的危险,因此对废树脂进行有效的无机化处理十分必要。采用芬顿氧化技术处理废树脂,可以有效的将废树脂氧化为无机物,其反应条件温和(100℃左右、常压反应)、不产生氮氧和硫氧化物、尾气中放射核素载带少、减容率高等。目前欧洲、美国、日本还有台湾研究开发有芬顿湿法氧化废树脂的装置,国内的研究仅停留在实验室小试阶段。本研究工作在中国辐射防护研究院三废治理研究所的支持下对湿法氧化核级阴离子交换树脂进行了初步研究,为开发国内处理废树脂的湿法氧化技术做基础。主要研究内容如下:
  首先研究了核级IRN-78阴离子交换树脂的基本性质。测定了阴树脂的含水率、湿视密度与湿真密度。
  第二部分对芬顿湿法氧化阴树脂反应过程中泡沫累积的问题进行了研究。比较了四种消泡剂乙酸、磷酸三丁酯、有机硅消泡剂A、有机硅消泡剂B的消泡性能。研究结果表明,有机硅消泡剂B是芬顿氧化阴树脂适宜的消泡剂,加入方式以少量多次为佳。
  第三部分研究了芬顿湿法氧化阴树脂的工艺条件,并探讨了湿法氧化阴树脂反应过程中生成的中间产物。考察了pH值、催化剂用量、过氧化氢滴加速率等反应条件对湿法氧化反应的影响,确定了较优的工艺参数。在反应温度95℃下,初始pH值为2,使用摩尔数之比为1∶2的Fe2+/Cu2+混合催化剂,过氧化氢的滴加速率为1.00mL/min时,芬顿湿法氧化对IRN78阴树脂降解率达到了99.7%;使用8%的Co2+代替Fe2+的Fe2+/Cu2+/Co2+催化剂,树脂降解率达到了99.8%以上。随着氧化降解反应的进行,反应生成的中间产物不断变化,阴树脂骨架上的季铵基团脱落、烷基链逐渐断裂。到反应结束时,降解产物主要为CO2、H2O与少量的胺类物质及取代苯。
[硕士论文] 王兴柳
核科学与技术 南华大学 2017(学位年度)
摘要:长寿命核废物的安全处理是核能发展过程中亟待解决的关键难题。探索新的嬗变原理、方案或途径来处理核电站产生的高毒、长寿命裂变产物具有重要的科学意义和应用前景。基于激光等离子体加速的核废物嬗变是指利用激光等离子体加速的相对论电子束与高Z靶相互作用产生一个准直性良好的高通量轫致辐射γ光源,继而辐照长寿命裂变产物核素并成功诱发光核反应来实现核废物的光核嬗变。近年来,随着激光脉冲技术向超快、超强和小型化的方向发展,超强超短激光装置的研制有了新进展,激光等离子体加速有了新突破,这为基于激光等离子体加速的核废物嬗变研究提供了前所未有的良好机遇。
  强激光驱动的电子加速物理机制主要有两种:激光有质动力加速(laser ponderomotive acceleration, LPA)和激光尾波场加速(laser wakefield acceleration, LWFA)。首先,基于国际开源蒙特卡罗模拟软件-Geant4构建基于LPA电子的核废物嬗变物理模型,开展长寿命裂变核素135Cs的光致嬗变物理研究。在1020、5×1020、1021和5×1021 W/cm2四种激光强度下,模拟高能电子和轫致辐射伽玛光产生以及光核嬗变过程,获得优化的(轫致辐射)转换靶几何参数。研究表明,光核嬗变率取决于激光强度和嬗变靶尺寸。在优化的靶参数条件下,最佳的激光强度为1021 W/cm2,嬗变产额可达108/J激光脉冲能量。
  其次,提出基于LPA和LWFA混合加速的光致嬗变物理方案,有效提高光致嬗变率,进而获得增强的核废物嬗变产额。分别以单核素126Sn样品以及多核素(93Zr、107Pd、126Sn和135Cs)混合样品为研究对象,利用粒子云网格(Particle in cell, PIC)模拟超强超短激光与近临界密度(Near-critical-density, NCD)等离子体相互作用过程,获得大电荷量(100 nC)、准直性优于300 mrad的强流相对论电子束。研究基于激光混合加速的核废物嬗变过程,获得高通量的轫致辐射γ光子。落入GDR能区的光子总数目高达1011/shot,其诱发的嬗变反应数目可达109/shot。与文献报道的结果相比,本方案获得的嬗变产额要高出两个数量级左右。进一步的研究表明:紧聚焦的激光与密度相对较低、长度相对较长的等离子体相互作用产生的电子束更有利于驱动光核嬗变过程。
  本研究工作为基于桌面型的激光加速器的光核嬗变实验研究提供积极的理论指导,并为长寿命核废物的嬗变处理提供潜在的物理方案。
[硕士论文] 陈壹三
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:钚本身为一种战略物资,是核武器重要的核装料,具有较强的放射性和毒性。为了获取关于钚这一放射性核素的胶体行为以及迁移机理等,本文从高庙子膨润土和内蒙阿拉善粘土岩胶体研究出发,以探究这两种天然矿物胶体在地下水中对放射性核素钚的吸附行为为目的,主要采用多种表征手段和静态吸附方法研究两种胶体对钚的吸附特征和规律,同时用铝皂石和水辉石这两种人造矿物胶体辅助对比研究,其结果如下:
  (1)在胶体表征方面:四种矿物在水相环境中均能形成较为稳定、分散性良好的胶体。在成分分析方面:高庙子膨润土的主要成分是蒙脱石、石英和高岭石,而胶体的主要成分为蒙脱石和高岭石,内蒙阿拉善粘土岩的主要成分是伊利石、方解石和绿泥石,而胶体的主要成分为伊利石和绿泥石,并含有微量的方解石;在结构和性质分析方面:四种矿物胶体的红外图谱基本和它们的X射线衍射结果相符。
  (2)四种矿物胶体吸附Pu的分配系数Kd值随着钚初始浓度的增大开始先增大,除了水辉石由于很大的比表面积,Kd值一直上升之外,其它三种矿物胶体在3×10-9g/mL-4×10-9g/mL处达到峰值后便开始降低,在此条件下胶体吸附能力阿拉善粘土岩>>水辉石>高庙子膨润土≈铝皂石。
  (3)在酸性环境中,四种矿物胶体的分配系数Kd值均很低。随着pH的上升,四种矿物胶体的Kd值不断上升,在强碱性环境又开始下降。其中天然矿物胶体最适环境为中性,人造矿物胶体最适环境约为弱碱性。从pH影响结果推测出天然矿物胶体吸附钚的机理是胶体表面的羟基和钚与钚的水解产物络合。
  (4)离子影响实验中,Fe3+和CO2-3会减弱胶体对钚的吸附量,其中Fe3+的机理是和Pu4+的竞争作用和水解产生的酸性环境,此外Fe3+在浓度变高时会使Kd值变大,其原因可能是形成了Fe(OH)3胶体,因而Kd值的上升是由于Fe(OH)3胶体吸附钚而不是矿物胶体;CO2-3则通过络合Pu4+使Kd值急剧下降;Ca2+会使天然矿物胶体的稳定性、水合能力、膨胀性等性质增强,从而使胶体的表面基团活性增强和比表面积增大,从而使它们的吸附能力增强,此外,腐殖酸的存在会使四种矿物胶体的Kd值变大。
[硕士论文] 付玉龙
材料科学与工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:放射性废树脂是核电厂运行、核燃料循环、放射性废液处理及核设施的去污和退役过程中产生的使用一定期限失去效用的废物,其处理方法有水泥固化、玻璃固化、压实法和氧化分解法等。目前,我国以水泥固化法最为常用,但水泥固化法存在固化体增容比大、遇水强度下降(甚至遇水溶胀导致固化体开裂失效)等问题。本文针对上述问题,对放射性废树脂的固化配方及固化工艺进行了优化研究,为放射性废树脂水泥固化的工程应用提供了数据支持。以固化体强度、抗浸泡性、水化热及浸出率为考量指标,研究了硅灰、粉煤灰、沸石等掺和料对固化体性能的影响。结果表明:在单一变量的条件下,硅灰和粉煤灰掺量的提高均会导致固化体强度先升高后降低,而随沸石掺量的提高固化体强度迅速降低。粉煤灰的掺加可以有效降低固化体的水化热,少量的沸石则可以大大降低固化体中 Cs+的浸出率。根据正交实验结果得出的优化配方为水泥:硅灰:粉煤灰:沸石=80:5:10:5(质量比),在此优化配方下,固化体的28d强度为19.41MPa,浸泡后强度损失9.45%,冻融后强度损失7.5%,湿树脂体积包容量约为30%。当湿树脂体积包容量超过40%时,固化体在浸泡过程中溶胀开裂失效。
  本研究主要内容包括:⑴在优化配方的基础上,以固化体抗水性能及树脂包容量为考量指标,研究了纤维材料的品种及掺量对固化体性能的影响。结果表明:掺加聚丙烯纤维的固化体强度高于掺加玄武岩纤维、耐碱玻璃纤维和钢纤维的固化体强度,且数据稳定性良好。当聚丙烯纤维的体积掺量为0.2%时,固化体性能最优,此配方下固化体的抗压强度为20.53MPa,浸泡后强度损失1.06%,冻融后强度损失2.27%。掺加纤维材料后,固化体的最大湿树脂体积包容量由40%提高到55%,此时固化体28d强度为13.28MPa,浸泡后强度损失为20.7%,冻融后强度损失为10.0%。⑵以固化体的强度及浆体凝结速率为考量指标,研究了固化工艺对固化体性能的影响。结果表明:使用氢氧化钙与水玻璃对放射性废树脂进行预处理可以提高固化体强度,在水泥:硅灰:粉煤灰:沸石:氢氧化钙=67:4.2:8.4:4.2:16.2(质量比),水玻璃模数1.5,聚丙烯纤维体积掺量0.2%,水灰比0.35的配方下固化体强度达到最高。此配方下固化体的28 d强度23.74MPa,浸泡后强度损失0.85%,冻融后强度损失1.93%。对预处理前后固化体的28d截面形貌进行 SEM分析得出,预处理前树脂球表面光滑,预处理后树脂球表面包覆一层絮凝状物质,经EDS分析得知其为硅酸钙。预处理方法可以将固化体最大湿树脂体积包容量由55%提高至60%,此时固化体28d强度12.95MPa,浸泡后强度损失为23.6%,冻融后强度损失为18.3%。⑶以强度和凝结时间为考量指标,研究了水玻璃、偏高岭土、生石灰及矿粉用量对粉煤灰基地质聚合物性能的影响。结果表明:单一变量条件下,水玻璃、偏高岭土、生石灰及矿粉用量的提高会导致粉煤灰基地质聚合物强度先上升后降低,而浆体的凝结时间随偏高岭土、生石灰和矿粉用量的提高而缩短。水玻璃用量40%(水玻璃与活性粉料的质量比),单掺偏高岭土、生石灰、矿粉的掺量分别为25%、4%、20%时基体强度达到最高,此时粉煤灰基地质聚合物的7d抗压强度分别为66.35MPa、50.49MPa、47.52MPa。⑷以固化体强度和抗浸泡性等为考量指标,探究了优化的粉煤灰基地质聚合物配方固化放射性废树脂的可能性。结果表明:在高温养护制度下浆体易膨胀溢出,随养护温度的提高此类现象愈发严重。常温养护制度下固化体凝结时间长,强度发展缓慢,难以满足国家标准要求。
[硕士论文] 徐英波
核能与核技术工程 哈尔滨工程大学 2017(学位年度)
摘要:90Sr(t1/2=28.79a)是高放废液中一种长寿命、高释热的裂变放射性核素,十分有必要从高放废物中分离出来。近年来,三齿双酰胺荚醚(两个酰胺基团间包含一个醚键)类萃取剂以其对三价和四价镧锕系元素有极高的亲和力,在锕系元素分离中得到了广泛的研究,其醚氧键和冠醚也有相似的性质。本文研究了二甲基二辛基双酰胺荚醚(DMDODGA)作为萃取剂,分别在40/60(v/v)%正辛醇/煤油和离子液体[C6mim][Tf2N]从 HNO3介质中萃取锶的行为。通过使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测量水相锶浓度,采用酸碱滴定法滴定水相和有机相的酸度。
  首先研究了DMDODGA在40%正辛醇/煤油中对HNO3的萃取行为,采用对应溶液法分析数据,得出萃取平衡后水相 HNO3浓度小于2.3mol/L时, DMDODGA与HNO3形成1:1的络合物;平衡后水相HNO3浓度在2.3mol/L~3.3mol/L时,DMDODGA与 HNO3形成1:1和1:2的络合物;平衡后水相 HNO3浓度在3.3mol/L以上时, DMDODGA与HNO3可能也会形成1:3的络合物。
  其次研究了 DMDODGA在40%正辛醇/煤油中对锶的萃取行为。得出酸度为0~5mol/L时,分配比(DSr)随水相初始HNO3浓度的增加先增大后减小,在初始HNO3浓度为1mol/L时达到最大,其中NO3-的盐析作用和H+的竞争作用分别在低酸度和高酸度下占主导地位;DSr随水相初始锶浓度的增加而减小,原因在于有机相自由萃取剂DMDODGA浓度的减小;萃取过程中Sr2+与3个DMDODGA分子配位,25℃下萃取平衡常数的对数 lgK=4.01;萃取过程的焓变?H=?105.52KJ/mol,熵变?S=?270.47J/(mol·K),25℃下吉布斯自由能变?G=?H?T?S=?24.88KJ/mol。
  最后研究了 DMDODGA在离子液体[C6mim][Tf2N]中对锶的萃取行为,酸度为0~5mol/L时,DSr随水相初始 HNO3浓度的增加而减小,H+的竞争作用是影响分配比变化的主要因素;萃取过程中,Sr2+同样与3个DMDODGA分子配位,25℃下萃取条件平衡常数的对数lgKex=4.19。在DMDODGA-[C6mim][Tf2N]-40%正辛醇/煤油体系中,[C6mim][Tf2N]可作为DMDODGA的协萃剂参与到萃取过程中。
[硕士论文] 李兴军
建筑与土木工程 山东大学 2017(学位年度)
摘要:在当今人类越来越重视环境保护、气候变化的形势下,核能因其清洁高效的优点,越来越受到世界各国的重视,核能已成为人类使用的重要能源。但是,随着我国核能事业的飞速发展,目前已经积累了一定数量的高放废物,能否安全处置高放废物,已成为关系我国核工业可持续发展和环境保护的战略性课题。目前,深地质处置—建设高放废物地质处置库,是国际上公认的安全处置高放废物可行的处置方式,但高放废物地质处置库工程具有建设条件复杂、安全等级高、服务期限长(数万年计)等特点,这决定了其选址、建造和安全评价过程极其复杂,难度极大。因此,许多国家的高放废物废物地质处置计划中,都明确要求先建立一个或若干个高放废物地质处置地下实验室。
  地下实验室具有洞室布局复杂、规模大、埋深大等特点,如何在地下实验室的建设中,保证工程建设既经济合理又安全稳定对高放废物地质处置工程具有重要的意义。因此,本文以我国某高放废物地质处置地下实验室建设为工程背景,采用理论分析、试验研究和数值模拟等手段,开展其地下洞室稳定性分析研究,获得一些影响洞室稳定性的成果,为地下实验室的设计及施工建设提供合理的建议。本文的研究成果如下:
  第一,根据地下实验室预选区地质勘查资料,应用BQ法、RMR法、Q系统法和GSI法对地下实验室预选区岩体分别进行质量评价分级。综合分析,得出预选区岩体质量较好,以Ⅱ级岩体为主。
  第二,基于Hoek-Brown准则,结合地质强度指标(GSI)岩体分级体系,开展了力学参数对地下实验室洞室稳定性影响的敏感性分析,计算获得Hoek-Brown准则力学参数的敏感性排序为:GSI>D>σci>mi,其中地质强度指标(GSI)和岩体扰动参数(D)最为敏感。
  第三,根据地下实验室预选区岩体质量分级结果,基于Hoek-Brown准则,结合GSI岩体质量分级方法对预选区岩体强度进行计算,确定了地下实验室预选区岩体强度力学参数。
  第四,应用数值分析方法,开展了台阶法不同台阶高度、不同开挖进尺、不同开挖错距对实验室水平大断面洞室稳定性的影响,优化台阶法开挖参数,建议实验室水平大断面洞室开挖时,台阶高度小于4m,开挖进尺在2m左右,台阶错距在1.5倍洞径以内。
  第五,开展了初始地应力不同分布方位对洞室群开挖稳定性的影响,结果表明地下实验室停车场洞轴线与水平最大主应力夹角为25°左右时,洞室群稳定性最好。
  第六,通过数值分析方法,开展地下实验室洞室群开挖稳定性分析,获取了地下实验室洞室群位移场、二次应力场和塑性区分布规律,结果表明地下实验室洞室群开挖后是稳定的,但在洞室交叉部位位移应力增大,产生塑性区,说明其稳定性下降,建议在洞室交叉部位进行一定程度的支护。
[硕士论文] 郑阳
建筑与土木工程 山东大学 2017(学位年度)
摘要:随着世界经济的不断发展,人类对能源的需求已不能满足日常经济发展的需要,传统化石能源燃烧带来一系列环境问题,风能、水能、太阳能等能源利用率并不高,核能作为一种新型能源,具有清洁、高效、经济等特点,正在逐渐被各个领域广泛应用。核能带来优质能源的同时,其运行所产生的高放废物的处理却成为难以解决的问题,目前最优良的处置方式就是深埋地质处置。
  地下实验室作为高放废物地质处置承上启下、必不可少的关键设施,具有极其重要的地位,如何有效保证地下实验室的施工安全和长期运营稳定对高放废物地质处置工程具有十分重要的意义。为此本文以甘肃北山我国首个高放废物地质处置地下实验室为研究背景工程,对地下实验室施工期的风险进行辨识、评价与分析研究,获得如下研究成果:
  (1)归纳整理和统计分析目前已建或在建地下实验室事故资料,对地下实验室全寿命周期风险因子进行辨识,获得地下实验室施工期主要风险因子。
  (2)建立了地下实验室施工期风险故障树分析模型,通过故障树定性分析获得地下实验室施工期35个风险因子,并通过定量计算故障树最小割,获得施工期风险因子的结构重要度排序。
  (3)根据故障树的结构重要度构建判断矩阵,建立了地下实验室施工期岩爆风险、涌水风险、局部坍塌风险的层次分析模型,计算获得施工期风险因子的风险权重值大小,以此为依据绘制风险权重分布玫瑰图。
  (4)结合层次分析法权重,建立了地下实验室施工期岩爆风险、涌水风险、局部坍塌风险的模糊综合评价体系,提出地下实验室施工期风险等级的评定方法,获得主要致灾因子的风险等级。
  (5)根据前文风险辨识结果,提出地下实验室施工期主要风险的风险调控方法与风险应对措施,着重针对岩爆风险、涌水风险、局部坍塌风险建立了风险控制措施与风险应急预案。
[硕士论文] 张帅
地质工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:土壤是人类环境的重要组成部分,是人类社会的生存基础。随着社会以及核工业的发展,土壤的放射性污染问题引起社会广泛关注。目前,针对放射性污染土壤的治理方法主要有物理修复,化学修复以及生物修复。然而,这些方法并不能用于解决突发核事故产生的放射性污染问题。现场玻璃固化技术被认为是核试验场α污染土壤的理想治理方法,也是目前核废物处理处置领域的前沿和热点问题之一。因此,本论文利用微波烧结技术探索核试验场α污染土壤玻璃固化体的快速烧结新方法,开展基于核试验场放射性污染土壤中单一核素固化处理的模拟基础研究。
  选取了以核试验场外围土壤作为固化基材,Nd3+作为模拟An3+放射性核素的模拟放射性污染土壤作为处理对象,采用微波烧结技术开展模拟放射性污染土壤固化体的制备,对烧结前后土壤的成分、高温固相反应、物相、晶体结构、微观形貌、化学抗浸出性能和致密化动力学进行相应的评价,整理各部分结果并进行了一系列的分析研究。
  研究结果表明:微波烧结技术合成土壤玻璃固化体的温度为1300℃保温30min,其工艺条件优于传统固相法在1500℃保温2h条件下获得的土壤固化体;且微波条件下的土壤固化体的孔隙率要明显低于传统烧结条件下的土壤固化体,同时系列固化体的密度主要集中在2.813g/cm3-3.215g/cm3之间。随着Nd2O3含量的增加,固化体的浸出率呈现逐渐增大趋势。当含量为25wt.%时出现略微的减小,这可能与固化体本身的致密性降低有关。系列固化体在不同温度及浸泡时间条件下,浸出液中模拟核素的归一化浸出率保持在10-4~10-6g.m-2.d-1量级。表现出良好的抗化学稳定性,这也可能是因为在长期浸出过程中二氧化硅网络水解释放的硅、铝和钙,在反应界面形成了一层凝胶,进而减缓了浸出速率。
[硕士论文] 宁显洲
环境工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:高放废液人造岩石将放射性核素禁锢于矿相晶格位置所形成的固溶体具有致密度高、核素浸出率低、稳定性好等优点,是高放废液的较佳处理方式。各国在人造岩石固化处理高放废液技术方面投入了大量的科研力量。
  当前大量的研究工作主要集中在长寿命锕系核素固溶能力、固化体化学稳定性及抗辐照稳定性等方面,较少研究涉及放射性裂片核素及其衰变子体对固化体性能影响。由于放射性裂片核素的衰变子体在价态、离子半径等方面同母体通常存在较大差异,这必将导致人造岩石固化体在结构及其稳定性等方面的改变。因此,在评估高放废液人造岩石固化长期安全性时,除应关注长寿命核素对固化体稳定性影响,还需关注裂片核素及其衰变子体对固化体结构及稳定性影响。
  本论文实验抓住裂片核素137Cs在自然界中存在稳定同位素的有利条件,以碱硬锰矿为寄主相,制备Cs/Ba不同比例的固化体。模拟研究了137Cs及其衰变子体137Ba共同作用下时BaxCsyTi8O16系列固化体的结构演变规律。利用XRD、SEM等分析测试方法对固化体的物相、结构、微观形貌等进行了研究。采用密度泛函理论,研究了Cs取代Ba后固化体结构体系的变化规律。主要得出了以下结论:
  (1)以CsNO3、Ba(NO3)2、Ti2O3、TiO2为原料,通过对配方设计的探讨,最终利用高温固相法在1250℃,5%H2/Ar气氛中烧结3h后,成功制备出高相纯的BaxCsyTi8O16系列固化体。
  (2)BaxCsyTi8O16系列固化体的结晶度约为80%左右,晶粒尺寸在600nm左右;精修结果表明固化体矿相任保持四方相,且晶胞参数随着Cs掺杂浓度的增加都成增加的趋势,晶胞体积V受晶胞参数a的影响较大;固化体晶粒发育较为良好、晶界清晰,随着Cs浓度增加,样品晶粒形状由六边形结构逐渐转变为柱状结构;其致密性较好,相对密度均大于80%。
  (3)在碱硬锰矿的Ba1.05-xCsxTi8O16体系中,Cs取代Ba后体系的费米能级进入导带区,态密度总体具有变小的趋势。随着Cs浓度的增加,体系形成能增大,晶胞体积增大,但体系任保持四方结构,体系具有较好的结构稳定性。
[硕士论文] 刘鹏
建筑与土木工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:随着我国核能利用事业的飞速发展,放射性核废物的安全处置问题变得日益突出和紧迫,目前国际上普遍认为将高放废物进行深地质处置。我国选定了内蒙古兴和县高庙子地区出产的膨润土作为我国高放核废物深地质处置库建设所需的缓冲/回填材料,其土体力学性能、膨胀特性以及矿物结构演变的研究对于处置库的建设有着积极的推进作用。本文通过采用微观结构分析试验(XRD、SEM、压汞)、三轴剪切试验、膨胀试验及理论分析相结合的方法,对膨润土在经过不同累计剂量辐照和温度的热顺序老化作用后其矿物成分和微观结构变化以及力学特征演化规律进行了初步探索研究,为后期深地质处置库建设提供可靠的理论依据,通过对比分析得到如下结论:
  (1)高压实天然钠基膨润土经一定单辐照和辐照-不同温度热老化作用后,蒙脱石矿物成分含量均有所降低,与热老化温度相比,辐照剂量和热老化时间对矿物成分变化影响更大;辐射剂量对土体电镜扫描结构影响相比温度热作用更显著。膨润土在经辐照剂量和热老化作用后孔隙结构更复杂,且孔径分布发生了较大变化,主要表现在微孔隙向小孔隙和超微孔隙向微孔隙转变。
  (2)辐照作用和辐照-不同温度热老化作用对膨润土剪切强度特性有较显著的影响,峰值强度、弹性模量等均有所增长,同时发现施加环向围压在一定程度上抑制了辐照及辐照-热老化作用对膨润土剪切强度特性的影响;
  (3)压实天然钠基膨润土膨胀性能经辐照老化够均有不同程度降低,膨胀力和膨胀率随辐照剂量增大均单调降低,并推测当辐照剂量增大到一定值时膨胀性能将不再发生变化;辐照-不同温度热顺序老化作用后,膨胀力在一定时间范围内有所增长,并趋于稳定,无荷膨胀率并没有表现出规律性变化,有荷膨胀率随温度升高有小幅降低,膨胀性能有所减弱。
[硕士论文] 周海田
地质工程 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:深地质处置法是通过建造一个天然屏障和人工屏障相互补充的多重屏障体系,使高放废物对人类和环境的有害影响达到尽可能低。缓冲/回填材料是最后一道人工屏障,当其它屏障失效后缓冲/回填材料就成为阻隔地下水入渗及核素迁移的最重要屏障。向膨润土中添加一定比例混合物已被很多核能国家选为核废物深地质处置库中理想的缓冲/回填材料,研究混合型缓冲/回填材料各项性能对处置库的设计具有重要意义。
  本文基于课题组及前人研究成果,补充研究了砂-膨润土混合型缓冲/回填材料的导热特性及渗透特性,引入模糊层次分析法对砂-膨润土混合型缓冲/回填材料各项性能的权重进行计算,建立了评判模型。在此基础上对几种常见的添加物配比模式进行了评价,以期为混合型缓冲/回填材料最优配比提供依据。论文取得如下研究成果:
  (1)混合型缓冲/回填材料导热系数及热扩散系数随干密度、掺砂率、初始含水率的增大而增大。
  (2)渗透性能实验研究结果表明,随着掺砂率的增加,膨润土-石英砂混合型缓冲/回填材料的渗透系数先减小再增大,当掺砂率为10%时,缓冲/回填材料的渗透系数最小,其最佳掺砂率为10%;缓冲/回填材料的渗透系数随着试样干密度增加而减小,干密度控制在1.6-1.8 g/cm3时,能够更好地满足高放废物深地质处置库对缓冲/回填材料的渗透特性的要求。
  (3)引入模糊层次分析法对混合型缓冲/回填材料的各项性能权重进行研究,砂-膨润土混合型缓冲/回填材料主要性能总排序为:渗透系数>热传导系数>塑性指数>扩散系数>最大膨胀力>压缩系数>最大膨胀率>热扩散系数。可见渗透系数所占比重最大,抑制核素迁移能力的强弱受混合物的渗透系数影响最大。
  (4)对几种典型的混合型缓冲/回填材料进行了综合性能评价,得出石英砂、沸石、凹凸棒石作为辅助材料时,辅助材料的的添加比率范围以10%~30%为宜。
[硕士论文] 邓慧娟
核能与核技术工程 南华大学 2017(学位年度)
摘要:近年来,随着退役铀矿数量不断增加,铀矿勘探中产生的未处理放射性废石和尾渣数量越来越多,其产生的放射物对当地的生态环境和居民的身体健康带来了严重的影响,因此对废石堆和尾渣库的处理问题急需解决。其中危害最大的是氡气,因此降低废石堆及尾矿库氡析出率是其退役治理的关键环节。目前国内外已有的治理方法中,土壤覆盖是最有效的解决方式,但其用土量多,工程量大,且对生态环境带来一定的影响,因此对覆盖材料的改良研究具有重要意义。
  本研究利用具有稳定氡析出率的标准模块(35cm×35cm×12cm)作为源项,并自制截面为正方形(30cm×30cm)、高度可调的实验箱,实验时尽量保持含水率(18%)和压实度(密度:1.67g/cm3)一致。采用活性炭γ谱法测量标准模块和土壤表面的氡析出率,并用连续测量仪24h连续测量模块表面氡析出率,发现其随时间变化并无明显变化。为了减小采样时活性炭吸水对测量结果的影响,对采样装置进行了改良(炭盒下无缝连接高为9cm,直径9cm的PVC管),并在标准氡析出率装置进行了验证。实验用土选用实验室附近的红土(孔径为5mm的网筛过滤),测量得出土壤本底氡析出率较低,相对模块的氡析出率可忽略不计。在1号源上覆盖土壤0.4m,连续测量5次(天)得出覆盖土壤后第2次(天)土壤表面氡析出率达到稳定。选取膨润土和石灰粉作为本实验的添加材料。在土壤中分别添加膨润土(0,1%,2%,3%,4%)或石灰粉(0,1%,2%,3%,4%),得出了添加不同比例材料的土壤在不同厚度的降氡效果。实验结果表明:随土壤中膨润土或石灰粉添加比例的增大降氡效果越好,且土壤中添加膨润土比添加石灰粉的降氡效果更好;对实验结果进行曲线拟合分析,得出添加不同比例膨润土或石灰粉的土壤覆盖厚度与降氡效果对数的关系式,并计算出了相应的氡扩散系数;推导出在满足退役管理限值0.74 Bq·m-2·s-1时,覆盖前氡析出率与所需覆盖土壤厚度的关系式,可用于待治理氡析出率表面保守覆盖厚度的计算。对结果进一步分析计算,得出随着土壤中添加膨润土或石灰粉比例的增加,将氡析出率降至0.74 Bq·m-2·s-1所需的厚度减小。并以X矿为例,进行了覆盖费用计算,在治理过程中各项工程费用一定时,土壤中添加石灰粉或膨润土比例较低时(1%和2%)所需费用比原始土壤所需的费用高,但添加比例较高时(3%和4%)时所需费用比原始土壤的低,且所需费用都随着随着添加比例的增加而减小。
[硕士论文] 袁小兰
核科学与技术 南华大学 2017(学位年度)
摘要:在核能可持续发展中,高放废液的处理处置已经成为制约核能发展的一个关键问题,溶剂萃取法在高放废液的分离中一直发挥着重要作用,因此多年来萃取剂的性能研究和流程开发一直是高放废液溶剂萃取法分离中的研究热点。经研究发现,酸性磷类萃取剂,如N, N-二(乙基己基)磷酸(HDEHP),是镧系和锕系元素分离的一种高效萃取剂,但是该类萃取剂分子结构中含有元素P,不能完全燃烧,会增加二次废物的量。本文以二甘醇为原料,合成了N,N-二(乙基己基)二甘酰胺酸(DEHDGA:HL)萃取剂,该萃取剂只含C、H、O、N四种元素,能完全燃烧,燃烧产物为气体,不会产生二次固体废物;在此基础上,以正十二烷为稀释剂,研究了 DEHDGA在3.0 mol/L的硝酸介质中对Dy(Ⅲ)的萃取行为和DEHDGA在0.3 mol/L的硝酸介质中对 La(Ⅲ)的萃取行为,并比较研究了 DEHDGA在3.0 mol/L和0.3 mol/L HNO3介质中对镧系金属元素的萃取行为。经研究,得出如下主要结论:
  (1)合成了 N,N-二(乙基己基)二甘酰胺酸(DEHDGA)萃取剂,并通过高效液相质谱(LCMS)、红外光谱(IR)、核磁共振(1H NMR,13C NMR)、质谱(MS)和元素分析等手段对其结构进行了表征。
  (2)在研究的HNO3浓度0.21~4.14 mol/L范围内,14种镧系金属元素随着平衡水相HNO3浓度的增加,分配比均呈先减小后增加的趋势,说明14种镧系元素的萃取机理都相同,都是在低酸条件下为离子交换机理,在高酸条件下为中性络合机理,而在最小值附近则为两种机理共同作用。
  (3)在3.0 mol/L的硝酸体系中,DEHDGA萃取Dy(Ш)的反应方程式为:
  Dy3++2 HL+3 NO3-= Dy(HL)2(NO3)3
  (4)在0.3 mol/L的硝酸体系中,DEHDGA萃取La(Ш)的反应方程式为:
  La3++2HL+NO3-=La?2L-?NO3+2H+
  (5)镧系金属元素在3.0 mol/L HNO3和0.3 mol/L HNO3介质中,萃取剂分子参与的配位数相同,都是一个三价金属离子与2个萃取剂分子络合,而NO3-分子参与的配位数从La到Lu的变化趋势不同,说明轻镧系元素和重镧系元素在同一HNO3浓度条件下的配合物组成不同,同一镧系元素在不同酸度条件下的萃合物组成也不同。
  (6)从La到Lu随着原子序数的增加分配比增加,轻镧系相互间的分离因子大于重镧系相互间的分离因子。所有镧系元素都随着温度的升高分配比降低,说明DEHDGA对镧系元素的萃取反应都是放热反应,升高温度不利于对镧系的萃取。
[硕士论文] 陈二娟
化学 西南科技大学 2017(学位年度)
摘要:在核设施退役和各种核应急事故响应中,不可避免的会产生放射性污染,放射性污染对人体甚至整个生态系统都具极大危害性,其影响可达几百年甚至数万年。因此,放射性污染去除已经成为涉核领域关注的焦点和必须解决的问题。目前使用的去除表面放射性污染的方法主要有物理去污法和化学去污法。在实际应用中,这些方法解决一些实际问题,但是,同时也存在去污效果不理想或产生较多废物、废液等问题。基于此,本文研制出了一种用于去除表面放射性污染的自脆型去污剂,将这种自脆型去污剂涂布在被污染物体的表面以后,可以固化成膜且可以自行脆裂,脆片可以通过机械手段进行收集,同时达到去除放射性污染的目的。
  本研究通过分子设计,采用可逆加成-断裂链转移(RAFT)活性可控自由基乳液聚合的方法,使用甲基丙烯酸甲酯(MMA)和甲基丙烯酸(MAA)为单体,以合成的3-苯甲巯基硫代羰基丙酸(BCPA)为RAFT试剂,制备了PMMA-b-PMAA二嵌段共聚物。通过IR和1H NMR对产物的结构进行了表征;通过GPC对产物的相对分子量和分子量分布进行了测定;使用热分析方法(TG和DSC)对产物的热稳定性进行了讨论;使用TEM对产物中乳胶粒的形态和大小进行了测定;同时分别研究了RAFT试剂用量、反应时间和单体比对RAFT聚合产物的影响。
  以制备的PMMA-b-PMAA二嵌段聚合物为基料,通过加入聚合物交联剂和核素粒子螯合剂等功能助剂,制备了一种可以用于去除物体表面的放射性污染的自脆性去污剂。通过IR对产物的结构进行表征;研究了聚合物乳液增稠机理和聚合物乳液交联机理;讨论了单体比、涂膜厚度以及不同基材表面对自脆型去污剂自脆脆化形貌的影响;研究了自脆型去污剂的去污率;并结合自脆型去污剂的脆化形貌对其自脆化机理进行了探究。
[硕士论文] 向霞
计算机科学与技术 南华大学 2017(学位年度)
摘要:核行业的快速发展,带动产业发展的同时产生了很多具有高放射性的源项废物,这些核废物的安全处置成了刻不容缓的重点问题。我国对高放废物进行深地质处置。高放废物地质处置过程中会涉及到极大量的、复杂的、多样化、异构的数据信息,有地质数据、环境数据、工程数据、材料数据、物理学数据、化学数据、生物学数据等不同学科、不同类型、不同来源的数据信息,这些数据既有结构化数据、又有半结构化数据、还有非结构化数据。利用计算机技术对这些数据信息进行管理,需要先对这些数据进行分析处理;再结合数据的结构化、非结构化特征,协同利用关系型数据库与非关系型数据库管理技术,把分析处理后的数据放入到相应的数据库管理系统中去。对于非关系型数据库,不能利用传统关系型数据库的SQL语句来查询检索,需要结合非结构化数据的特征,综合相似性检索技术来对非结构化数据库的数据信息进行检索。
  鉴于高放废物地质处置过程中数据的大量性、复杂性、多样性、专业性强、数据结构不唯一、数据属性信息会随处置时间的推移而可能发生改变等特征,使得传统的关系型数据库难以适应数据字段属性的扩展。在对数据进行结构化、非结构化分析后,使用JavaWeb开发技术、Struts2框架、jQueryEasyUI前端框架、Oracle11g数据库等,根据用户的实际需求、用户的专业特性、地质处置流程的具体处置流程,结合软件开发的一般方法(需求分析、概要设计、详细设计、系统编码实现与测试四个阶段),开发了B/S模式下的高放废物地址处置安全评价信息管理系统。该系统根据地质处置流程的特点分为六大功能模块:源项数据管理模块、包装容器数据管理模块、缓冲/回填材料层数据管理模块、围岩层数据管理模块、生物圈数据管理模块、国外FEPs清单数据管理模块。
[硕士论文] 张玮钰
核科学与技术 南华大学 2017(学位年度)
摘要:根据国家在2016年11月初颁发的《电力发展“十三五”规划》,为落实节能减排的承诺,主动控制碳的排放,核电作为清洁高效能源的代表,被列为重点发展项目之一,除了建成沿海核电项目,将继续深入各个省份的内陆核电的研究和前期准备工作。随着核电的发展,放射性废液会越来越多,尤其是总量比例最大的低水平的放射性废液,低放射性废水合理的处理将为节约水资源做出不小贡献。传统废液处理工艺出现能耗大,处理效果一般,有二次污染等问题,逐步不能满足核工业发展的需求。膜蒸馏技术具有常压、低温、净化效果接近100%和可以处理反渗透浓水等优点,不仅将废液减容到更小体积,节约资源,也为具有严苛排放标准的内陆核电站提供了更优选择,所以有必要开展膜蒸馏处理低放废液的研究。
  采用本课题组设计的气隙式膜蒸馏装置处理模拟低放废液,用稳定的锶、铯离子表征低放废液中的微量的放射性核素,模拟废液中锶、铯离子质量浓度量级分别在100、0.1μg/L,废液的电导率为285μs/cm,PH为7,研究表明该装置对微量质量浓度的锶和铯离子的截留率达到99.99%以上,去污因子在104以上,说明膜蒸馏装置对低放废液中微量放射性核素具有很好的处理效果,可以应用于具有相对严苛排放标准的内陆核电站低放废液的处理;流速和温差均不会对膜蒸馏的净化效果造成影响;间断式的运行由于热测温度料液温度下降,会导致盐的析出对膜造成污染,故应该选用连续运行的模式。
  采用同样的膜蒸馏装置处理模拟高盐分的低放废液(其中含有氯化钙0.13g/L,六水氯化镁0.24g/L,硫酸钠0.42g/L,碳酸氢钠0.58g/L,锶、铯离子浓度量级是100μg/L),该废液初始电导率为2440μs/cm。研究表明,在废液电导率浓缩到16534μs/cm的过程中,馏出液的电导率保持在4μs/cm左右,除盐率99.9%以上,除盐系数可达103以上,但是随着废液盐分不断的增加,处理量一直处于下降趋势,最后料液电导率超过20000μs/cm后,除盐率下降到99.7%,除盐系数下降到102,处理量相比初始值下降了55%,说明膜蒸馏可以将高盐分的溶液浓缩至过饱和状态,对过饱和的高盐溶液具有很好的净化效果,料液浓度的增加对膜蒸馏的净化效果影响不大,但是处理量随料液浓度增加而不断减小;通过MLA测试系统对新膜和污染后的膜的正反面,进行形貌扫描和污染物质的元素分析对比,发现大量钙镁钠结晶盐覆盖于膜表面,膜孔被堵塞,在污染膜的反面上同样发现少量的盐晶体,膜出现亲水性渗漏的现象;通过酸洗的方法除污,处理量得到大幅度恢复,但净化效果没有得到有效的恢复,并发现用于粘合膜组件的硅酮胶在中强度酸性或者碱性环境下会水解,生成的水解物会对废液和膜造成污染。
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