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绿色化学导向的氧化新方法研究
成果信息
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  • 公布年份:
    2018
  • 中图分类:
    O621.3
  • 关键词:
  • 成果简介:
    项目属于有机化学学科,相关研究是绿色有机合成化学的热点和前沿课题。 氧化反应是有机合成化学中最基本的化学反应之一,也是现代合成化学工业中最重要的单元过程之一。传统的氧化反应及其过程由于催化效率低下和可控性差、超过计量使用昂贵的高毒氧化剂、氧化产物复杂多样等诸多原因成为最典型的高能耗、高物耗和高污染的化工生产过程。革命式的氧化剂替代和创新性的氧化新模式是从根本上解决上述共性难题的必然途径。氧气等绿色氧化剂虽然环境友好,但反应活性难以控制,与之匹配的高效可控的催化体系更是缺乏,其难度不仅是学术界更是合成化学工业关注的挑战性课题之一。项目在国家杰青基金、国家基金重点项目、科技部“973”项目等课题的资助下,以绿色、高效、可控的理念为指导,在绿色氧化剂的活性调控、新型催化氧化模式等研究方面取得的主要科学发现点如下: (一)首次提出了金属活化中心-分子氧多途径配位调控的概念。在钯或铜催化的氧气活化过程中发现了配位调控金属活化中心-分子氧定向活化的关键因素,解决了氧气高效活化和反应选择性控制的挑战性难题,发展了温和条件下氧气为单一氧化剂的不饱和烃高效氧化新方法。发展的双酯化方法被美国科学院院士Yamamoto评价为“显示了巨大优势”的合成方法,诺贝尔化学奖获得者Grubbs基于此发展了更加温和的方法。 (二〉发展了负载活化和自氧化促进活化高能单键的新途径。通过MOF负载活化的策略稳定金属催化活性中心,运用肟酯类化合物具有自氧化性的特点实现氧化-还原中性,发展了温和条件下碳氢、氮氧等髙能单键的定向氧化活化与环境友好转化的新方法,避免使用昂贵和超过计量的高毒性高污染氧化剂。Nature China认为“研究对于使用亚砜衍生物的工业界来说是一个极好的消息”。 (三)活性序列设计与汇聚性合成相结合实现了含氮杂环分子的高效合成。在氧化过程中运用活性序列设计的策略解决了杂环功能性导向和汇聚性合成的需求,体现了原子经济性和步骤经济性的完美结合,从源头上攻克了高物耗、高能耗以及高污染等难题,完成了若干含氮杂环分子的绿色、实用和高效合成。 8篇代表作SCI他引954次,3篇论文入选ESI 1%高被引论文,单篇最高SCI他引267次。
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