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基于瓜环的超分子识别与组装
成果信息
立项支持
  • 公布年份:
    2018
  • 中图分类:
    O641.3
  • 关键词:
  • 成果简介:
    超分子识别与组装在新型功能材料、分子器件和化学生物传感器的研究和应用方面具有重要的科学意义。阴、阳离子识别是超分子识别的重要研究方向之一,但由于阴、阳离子本身的复杂多样性,实现阴、阳离子识别是超分子化学的一大挑战。超分子组装的关键是如何利用超分子之间的弱相互作用构筑超分子聚合物。为解决上述科学问题,课题组在两个国家自然科学基金面上项目和一个安徽省高校省级科学研究项目的支持下,取得了以下三部分的科学成果: 1.发现了瓜环对阴、阳离子的选择性识别:(1)对阴离子识别:首次提出利用瓜环形状各异的疏水空腔识别包结不同类型以及数目不等的阴离子,并实现在识别过程中荧光信号响应乃至其它光学性质变化,归纳总结得到瓜环的同系物和同类物识别阴离子的机理,即大小匹配、形状吻合、能量驱动;(2)对阳离子识别:课题组发现了某些种类的瓜环对重金属离子(铅、镉、汞)的识别配位的捕集及分析检测性能,为瓜环在重金属离子的捕集、检测及控制等方面的应用提供了理论依据。 2.采取不同方法,组装了多种瓜环基超分子聚合物:(1)根据瓜环端口的羰基氧可以配位各种金属离子的性质,以金属离子为节点,再以瓜环为配位桥,通过瓜环与金属离子的配位作用,获得了系列金属离子(尤其是镧系金属离子)—瓜环自组装形成的超分子聚合物结构。(2)首次提出利用主客体相互作用(包括疏水作用、离子-偶极作用、氢键作用、pi-pi堆积)构筑系列基于瓜环的超分子聚合物,系统研究并获得了针对不同聚合度大小的瓜环,构筑不同类型的超分子聚合物的方法,为主客体超分子聚合物的制备提供了新的途径。 3.发现了烷基链在瓜环疏水空腔的异常构象形成规律:在研究瓜环对阳离子烷基链识别过程中,课题组发现气相和溶液中以直链形式存在的烷基链被包结进瓜环疏水空腔时,表现出反常的空间构象。而烷基链结构在瓜环疏水空腔中的具体空间构象(如伸展、折叠或弯曲)取决于主客体的大小和相互作用模式。 该研究结果为手性结构的形成与拆分提供了理论依据。基于以上科学发现,课题组在美国化学学会(ACS)的J. Org. Chem., Inorg. Chem., Cryst. Growth Des.以及英国皇家化学学会(RSC)的Chem. Comm., Org. Chem. Front., Phys. Chem. Chem. Phys., Dalton Trans., CrystEngComm, Org. Biomol. Chem.等国际著名期刊共发表SCI研究论文50余篇,被SCI源期刊他引620多篇次。其中8篇代表作共被美、英、德、澳、日、印等国家知名学者在SCI源期刊他引246篇次,单篇最高被他引74次。研究成果受到了中科院物构所曹荣研究员、英国南安普顿大学的Philip A. Gale教授等多个国内外研究团体的肯定、积极评价和持续跟进。
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