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功能导向的多酸设计与合成
成果信息
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  • 公布年份:
    2015
  • 中图分类:
    O611.4
  • 关键词:
  • 成果简介:
    该项目属于无机化学领域。基于中国重要丰产元素钼、钨等开展的多金属氧酸盐(简称多酸)化学是无机合成与材料领域的研究热点。该领域备受关注的难题之一是如何定向设计合成具有特定功能的多酸,使之在不对称催化、分离和纳米材料等重要应用领域发挥其自身酸性、结构组成多样和纳米尺寸等特殊优势。针对上述难题,该项目自2003年以来为手性、多孔和氧化还原性可调控的功能型多酸设计与合成开拓了新路,推动了多酸化学在手性和纳米功能材料等热点研究方向的发展。主要发现点如下:1.成功设计合成多酸基旋光纯手性孔材料,揭示配位键可有效实现手性传递的分子构筑机制,提出基于配位键的手性传递策略设计合成多酸手性孔材料方法,解决了高对称性多酸难以用做旋光纯手性孔材料构筑的难题。《Nature Mater.》评价该工作“开启了多酸构筑手性三维开放网络设计合成的大门”。国际多酸同行法国的B.Hasenknopf教授认为该工作“迈出多酸基手性开放网络设计合成第一步”。代表性论文被他引343次,入选2011年庆祝《Angew.Chem.Int.Ed.》建刊50周年的编辑选读专栏。该项目基于手性传递策略还拓展了系列手性金属簇的设计与合成,“引起金属簇设计合成前景的转变”。2.发现外消旋手性多酸在结晶过程中存在自发拆分现象,合成出旋光纯Waugh型多酸对映异构体,设计的系列实验揭示了该现象产生机制,为获得旋光纯手性多酸提供了新的合成途径。利用该方法设计合成了一系列新型旋光纯手性多酸化合物。《Chem.Soc.Rev.》(2009)评价该工作是“一种获得旋光纯手性多酸的简易新方法”。3.发现多酸氧化还原性质变化可影响纳米分子团簇组装及碳基纳米材料形貌的现象,以此为基础,设计并探索出以氧化还原性可调控的多酸辅助制备纳米功能材料的新方法。其中用石墨制备多壁碳纳米管的工作被《Science》的Editors'Choices栏目评价为“一种制备高质量碳纳米管新方法”。利用多酸辅助在温和水热条件下以活性炭制备碳基纳米材料,实现了低温下对碳纳米材料的可控合成。碳纳米材料专家斯洛伐克的I.Capek教授评价该工作“为碳基纳米材料制备提供了一个温和、绿色、可控的方法”。该项目8篇代表作包括3篇《Angew.Chem.Int.Ed.》和5篇《J.Am. Chem.Soc.》文章,影响因子总和94.587;8篇代表作共他引855次,20篇核心论文共他引2241次。出版多酸学术专著1部,获全国百篇优博论文2项,优博提名论文2项,教育部自然科学奖一等奖1项,项目第一完成人是全国多酸化学学术会议的发起者和名誉主席,是太平洋国际化学会议多酸化学分会的四位发起人之一,2003年以来在国内外重要学术会议做大会特邀报告7次。
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